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Jun 29, 2023

Propiedades ópticas y de protección contra la radiación del nanocompuesto de PVC/BiVO4

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 10964 (2023) Citar este artículo 443 Accesos Detalles de métricas Este estudio investiga las propiedades físicas y ópticas, así como el blindaje contra la radiación.

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 10964 (2023) Citar este artículo

443 Accesos

Detalles de métricas

Este estudio investiga las propiedades físicas y ópticas, así como la capacidad de protección contra la radiación del cloruro de polivinilo (PVC) cargado con x% de vanadato de bismuto (BiVO4) (x = 0, 1, 3 y 6% en peso). Como nanorelleno no tóxico, los materiales diseñados son plásticos de bajo costo, flexibles y livianos para reemplazar el plomo tradicional, que es tóxico y denso. Los patrones XRD y los espectros FTIR demostraron una fabricación y complejación exitosa de películas de nanocompuestos. Además, el tamaño de partícula, la morfología y la composición elemental del nanorelleno BiVO4 se demostraron mediante la utilización de espectros TEM, SEM y EDX. El código de simulación MCNP5 evaluó la eficacia de protección contra rayos gamma de cuatro nanocompuestos de PVC + x% BiVO4. Los datos del coeficiente de atenuación de masa obtenidos de los nanocompuestos desarrollados fueron comparables al cálculo teórico realizado con el software Phy-X/PSD. Además, la etapa inicial en el cálculo de varios parámetros de blindaje, como la capa de medio valor, la capa de décimo valor y la ruta libre media, además de la simulación del coeficiente de atenuación lineal. El factor de transmisión disminuye mientras que la eficiencia de la protección radiológica aumenta con un aumento en la proporción de nanorelleno BiVO4. Además, la investigación actual busca evaluar los valores de espesor equivalente (Xeq), número atómico efectivo (Zeff) y densidad electrónica efectiva (Neff) en función de la concentración de BiVO4 en una matriz de PVC. Los resultados obtenidos de los parámetros indican que la incorporación de BiVO4 al PVC puede ser una estrategia eficaz para desarrollar nanocompuestos poliméricos sostenibles y sin plomo, con usos potenciales en aplicaciones de protección contra la radiación.

Las películas nanocompuestas flexibles de protección contra la radiación sin plomo basadas en cloruro de polivinilo (PVC) son un polímero de uso común combinado con nanopartículas de metal u óxido metálico para crear una capa de protección contra la radiación dentro de la película. Estas nanopartículas se utilizan en lugar de plomo, ya que ofrecen propiedades de protección comparables sin toxicidad. Las películas resultantes son flexibles, ligeras y rentables. Se pueden utilizar para diversas instalaciones médicas, energía nuclear, aplicaciones de pruebas radiográficas industriales y aeroespaciales. Sin embargo, es importante tener en cuenta que la eficacia de estas películas puede variar según el tipo y la intensidad de la radiación que se protege1,2. Debido a su alta densidad en comparación con otros polímeros, el PVC puede ser una opción adecuada para producir materiales compuestos para blindaje de rayos gamma en el rango de energías de radiodiagnóstico mediante la incorporación de diversas nanopartículas (NP)1,2,3,4,5,6.

El óxido de bismuto Bi2O3 es un semiconductor de tipo p (con número atómico 83) que cuenta con una alta densidad de 8,9 g/cm3. Cabe destacar que este material no es tóxico. También se ha descubierto que posee características de protección contra rayos gamma equivalentes al plomo7. El-Sharkawy et al.1 han informado de la incorporación de NP Bi2O3 en PVC reciclado como una solución potencial para proteger contra la radiación gamma. Además, Maksoud et al.8 pretendían desarrollar un nuevo material de protección contra la radiación gamma basado en un PVB (altamente flexible, liviano, sin plomo) dopado con óxido de bismuto Bi2O3 y perovskita de circonato de bario BaZrO3 como relleno de óxidos nanometálicos.

El pentóxido de vanadio V2O5 es un material muy prometedor para su uso en dispositivos microelectrónicos, electroquímicos y ópticos9. Según Hou et al.10, el V2O5 proporciona portadores fotogenerados y comportamiento cinético y mejora la capacidad de un material para absorber la radiación ultravioleta. Narayanan et al.11 informaron que la incorporación de V2O5 en la matriz polimérica de polianilina mejora el rendimiento dieléctrico y las características de blindaje electromagnético de los nanocompuestos poliméricos, al tiempo que desarrolla una red compuesta altamente efectiva entre V2O5 y polianilina.

Los materiales a base de vanadato de bismuto (BiVO4) se han empleado ampliamente en numerosas aplicaciones como un importante semiconductor de óxido ternario con una banda prohibida estrecha (2,2 eV)12,13.

Esta investigación tiene como objetivo desarrollar nanocompuestos de polímero de PVC rentables, sin plomo, ecológicos y sostenibles reforzados con varias proporciones de nanorelleno BiVO4. Además, este trabajo investiga las características estructurales, ópticas y térmicas de cuatro nanocompuestos de PVC + x% BiVO4 producidos para obtener información sobre la influencia de la carga variada de nanorellenos BiVO4 en el rendimiento del PVC. Además, se utilizaron parámetros de blindaje como la capa de valor medio (HVL), el número atómico efectivo Zeff, la densidad electrónica efectiva Neff y el factor de acumulación de exposición (EBF) para evaluar la interacción y penetración de los rayos gamma. La MAC producida por el código de simulación MCNP5 se comparó con las derivadas teóricamente utilizando la base de datos Phy-X/PSD para evaluar la confiabilidad de los hallazgos adquiridos en la simulación MCNP5.

Los materiales utilizados en este estudio incluyen poli (cloruro de vinilo) (PVC), un polvo puro con una densidad de 1,4 g/mL a 25 °C fabricado por Sigma-Aldrich, EE. UU. Además, el óxido de bismuto (Bi2O3, 99,9%) y el pentóxido de vanadato (V2O5, 99,7%) se adquirieron de Alfa-Aesar, EE. UU. El tetrahidrofurano (THF) se obtuvo de Aldrich, Alemania.

El presente estudio informa la síntesis exitosa de BiVO4 (BVO) utilizando una metodología de reacción en estado sólido. Bi2O3 y V2O5 se pesaron mediante la relación molar estequiométrica 1:1 (Bi:V), sirviendo como fuentes de Bi y V, respectivamente. Los precursores se mezclaron manualmente usando un mortero y se sometieron a molienda con bolas durante 1 h para lograr una mezcla uniforme. Las mezclas resultantes se calcinaron a 700 °C durante 4 h.

El nanopolvo BiVO4 con diferentes porcentajes en peso (x = 0, 1, 3 y 6% en peso) se dispersó en THF usando energía ultrasónica durante 30 minutos. Se formuló una solución de PVC disolviendo 3,5 g de polvo de PVC en 100 ml de THF con agitación continua durante 2 h. Posteriormente, la solución de cloruro de polivinilo (PVC) se mezcló con la suspensión completamente dispersa de nanorellenos BVO de vanadato de bismuto. La mezcla resultante se sometió a agitación continua durante una hora. Posteriormente, la suspensión generada se transfirió cuidadosamente a placas de Petri de vidrio y se sometió a secado al aire. Las películas de nanocompuestos de PVC + x% BVO se fotografiaron como se ilustra en la Fig. 1, además de la fracción en peso de las películas de nanocompuestos de PVC + x% BVO preparadas que se muestran en la Tabla 1.

Fotografía de las películas nanocompuestas de PVC puro y PVC + x% BVO.

La difracción de rayos X (XRD; Shimadzu XRD-6000) establece la estructura cristalina de películas nanocompuestas de PVC + x% BVO. También se utilizó el análisis HR-TEM en un (JEOL-JEM-100 CX) para investigar la forma y el tamaño de las nanopartículas de polvo BiVO4 sintetizadas. Las películas nanocompuestas de PVC + x% BVO se examinan utilizando espectros de análisis de rayos X de dispersión de energía (EDAX), JEOL JSM-5600 LV, Japón. Para corroborar los grupos funcionales de las películas investigadas, se realiza espectroscopía infrarroja por transformada de Fourier (FT-IR) (instrumento modelo NICOLET iS10) en un amplio rango (350–1800 cm-1) utilizando un instrumento modelo NICOLET iS10. Utilizando microscopía electrónica de barrido (SEM, JEOL JSM-5500 LV, Japón), se determina la morfología de las películas nanocompuestas de PVC + x% BVO. Utilizando un espectrofotómetro de doble haz (Jasco, V-570 UV-VIS-NIR), se evaluaron las propiedades ópticas de las películas nanocompuestas de PVC + x% BVO en el rango de longitud de onda de 200 a 2500 nm.

Aplicando la siguiente ecuación, se empleó la regla de Arquímedes para calcular la densidad de muestras empapadas en tolueno:

donde Wa es el peso de la muestra en el aire, WT es el peso de la película nanocompuesta en el líquido de tolueno y ρT es la densidad del líquido de tolueno (0,86 g/cm3 a temperatura ambiente).

También muestra la pesadez (H) de las muestras que se ha calculado con la siguiente ecuación;

ρm es la densidad de la película compuesta de PVC preparada y ρPb es la densidad del plomo.

El presente estudio empleó las relaciones de efectividad de los rayos gamma como se describe a continuación para evaluar las propiedades de atenuación de los rayos gamma del cloruro de polivinilo (PVC) que contiene diferentes concentraciones de nanopartículas (NP) de vanadato de bismuto (BVO)8,14,15,16,17. 18,19.

El presente estudio implicó la determinación del coeficiente de atenuación de masa (MAC) y la atenuación lineal (LAC) de películas nanocompuestas compuestas de PVC y x% BVO. Para este propósito se utilizó el detector de centelleo NaI (Tl) (tally F4) y se empleó el código de simulación MCNP5.

donde Io e Id son las incidencias y las intensidades transmitidas.

La ecuación se aplicó utilizando las tablas del software Phy-X/PSD para cálculos teóricos:

donde Wi es la fracción en peso de cada iésimo constituyente de la muestra.

Además, se utilizaron mediciones de LAC y MAC para lograr los valores de MFP, Zeff, Neff, HVL y TVL de acuerdo con las siguientes relaciones;

Además, el presente estudio implicó la estimación del factor de transmisión (TF), la eficiencia de protección radiológica (RPE) y un espesor equivalente al espesor del plomo (Xeq, cm) mediante el uso de relaciones establecidas20;

donde LACsample y LACPb son el coeficiente de atenuación lineal de las películas nanocompuestas de PVC y el plomo investigadas, respectivamente, y tPb es el espesor del plomo (cm).

El número atómico efectivo (Zeff) se puede calcular mediante la siguiente relación

La densidad electrónica efectiva (Neff) puede estimarse mediante la siguiente relación;

donde fi, Ai y Zj se refieren a la prosperidad fraccionaria, el peso atómico y el número atómico del iésimo elemento constituyente, respectivamente, y NA representa la constante de Avogadro.

La Figura 2a muestra el patrón XRD del nanopolvo BiVO (BVO). El patrón XRD muestra la formación de una fase BiVO4 pura sin fases de impurezas. La cifra corresponde a los datos estándar para BiVO monoclínico cristalino (tarjeta JCPDS No.14-688) 21,22. Además, es posible atribuir la presencia de picos menores observados en 2θ = 27,21° y 32,91° al Bi2O3 residual resultante del procedimiento de síntesis química 8.

(a) patrón XRD, (b) TEM de BiVO4.

El tamaño de cristalito D se evaluó utilizando la conocida ecuación de Scherer:

donde 0,154 nm es la longitud de onda (λ) de la radiación Cu Kα utilizada, el valor D calculado fue 30,68 nm. Además, las imágenes TEM muestran la nanoestructura BiVO4 dispuesta asimétricamente, donde las formas son similares a placas, como se ilustra en la Fig. 2b.

La Figura 3 muestra los patrones de difracción de rayos X de películas nanocompuestas de PVC + x% BVO fabricadas con diferentes proporciones de dopaje de BiVO4. Los patrones observados confirman la naturaleza amorfa de la muestra de polímero de PVC puro, como lo demuestra la ausencia de picos distintos en las características de la fase amorfa. Además, dependiendo del porcentaje en peso del nanorelleno BVO en el PVC, la intensidad de los picos de los nanocompuestos varió y mejoró. Esto se detectó incluso después de agregar un 6% de nanorelleno de BVO al PVC, lo que muestra una preparación exitosa de películas de nanocompuestos de PVC + x% de BVO, formación de complejos y dispersión uniforme de BVO dentro de la matriz polimérica de PVC1,8.

Patrones XRD de películas nanocompuestas de PVC + x% BVO.

La Figura 4a ilustra las características morfológicas de la superficie de las películas nanocompuestas compuestas de PVC y x% de nanorelleno BVO. La microestructura SEM de la película nanocompuesta de PVC + 6% BVO, como se muestra en la Fig. 4a, muestra una estructura casi esférica y en escamas debido a la adición de nanorelleno BiVO4. Se observa que el nanorelleno está distribuido uniformemente por toda la matriz de PVC con algunas aglomeraciones menores. Los espectros EDX y la composición elemental de la película nanocompuesta de PVC + 6% BVO que se muestran en la Fig. 4b demuestran la presencia de señales atribuidas al bismuto, oxígeno y vanadato. Esto sugiere que BiVO4 se ha incorporado con éxito a las cadenas de PVC.

(a) imágenes SEM y (b) EDX de película nanocompuesta de PVC + 6% BVO.

La Figura 5 muestra un análisis de mapeo elemental realizado en una película nanocompuesta compuesta de PVC y 6% de BVO. El nanorelleno BiVO4 exhibe una distribución uniforme, como lo demuestran los colores amarillo, naranja, rosa, verde y azul de O, V, C, Cl y Bi, respectivamente. La dispersión uniforme del nanorelleno BiVO4 en toda la matriz de PVC sugiere un potencial significativo para atenuar los rayos gamma de baja energía.

Imagen de mapeo EDX para la composición elemental de una película nanocompuesta de PVC + 6% BVO.

Se empleó el método espectroscópico infrarrojo por transformada de Fourier (FTIR) para detectar y caracterizar los grupos funcionales presentes en las películas de nanocompuestos preparadas. Las características espectrales de las películas nanocompuestas compuestas de PVC y x% BVO se analizaron dentro del rango de 4000 a 400 cm-1, como se muestra en la Fig. 6. Según la literatura existente, la fuerte banda infrarroja observada a 616,2 cm-1 puede atribuirse a la vibración de estiramiento antisimétrica que surge del VO4. Además, la débil banda infrarroja detectada a 464 cm-1 es consecuencia de la absorción del enlace Bi-O. La banda de absorción observada a 1012 cm-1, que exhibe alta intensidad, se atribuye a la vibración de estiramiento no compartida de VO. También se observa un pico de modo de vibración de V(Bi–O–Bi) a 1129,79 cm−1·23,24. El presente estudio informa la observación de picos de absorción característicos del PVC puro. Específicamente, el modo de deformación de CH2 se observó a 1269 cm-1, el modo de estiramiento –CH a 2928 cm-1, el modo de estiramiento de CH3 a 1440 cm-1, el modo de balanceo de C-H a 1269 cm-1, la trans- Modo de movimiento C – H a 957 cm −1, modo de estiramiento C_Cl a 743 cm −1 y modo de movimiento cis CH a 620 cm −1 y 693 cm −1. Estos hallazgos son consistentes con un informe anterior. La introducción de rellenos de BVO dio como resultado un nuevo pico a 609 cm-1 en el crecimiento del pico cis CH que se mueve. Un aumento en la carga de nanorellenos de BVO aumentó la intensidad del pico de 464,15 cm-1. Las bandas observadas a 2178,8 cm−1 y 1722 cm−1 pueden atribuirse a las interacciones ion-dipolo de los rellenos BVO, los anillos aromáticos presentes en las moléculas de estireno o las unidades –CH2– (metileno) en las moléculas de PVC1,25 .

Espectros FTIR de películas nanocompuestas de PVC + x % BVO.

La Figura 7 muestra los espectros de absorción y transmitancia de una película nanocompuesta de PVC + x% BVO producida dentro del rango de longitud de onda UV-Vis de 200 a 1100 nm. La Figura 7a demuestra los espectros de absorción, mostrando que la absorción de películas de nanocompuestos de PVC + x% BVO mejora con un aumento en la concentración de nanorellenos BiVO4. La incorporación de BiVO4 en la matriz de PVC ha dado como resultado una banda amplia y casi visible en los espectros de absorbancia. Esto se puede atribuir al aumento de la superficie de la mezcla debido al agente dopante, que a su vez proporciona más posibilidades de absorción de los rayos de luz. La amplia banda espectral en un rango cercano muestra una tendencia casi saturada hacia longitudes de onda más largas debido a la complejación entre el polímero y el relleno BiVO4. Los picos de absorción observados podrían atribuirse a la transición electrónica entre las bandas de valencia y conducción dentro de la red del huésped. Los espectros de transmitancia de una película nanocompuesta que consta de PVC y x% de BVO se representan en la Fig. 7b. La matriz de PVC puro presenta un alto nivel de transparencia, superando el 90% en el espectro visible. En particular, la incorporación de nanorellenos BiVO4 en PVC ha producido una superficie rugosa, lo que lleva a un aumento significativo en la absorción y una disminución correspondiente en la transmitancia del PVC con una concentración creciente de nanorellenos BiVO4. Los hallazgos se correlacionan fuertemente con las mediciones FTIR26,27.

Espectros UV-vis de películas nanocompuestas de PVC + x % BVO: (a) absorbancia (A%) y (b) transmitancia (T%).

Se destaca por evaluar el Eg de las películas nanocompuestas de PVC + x% BVO utilizando la expresión mencionada anteriormente.

La fórmula anterior se refiere a determinar la banda prohibida de energía óptica, donde B es una constante, s denota 1/2 o 2 para las transiciones directas e indirectas permitidas, respectivamente, y Eopt representa la banda prohibida de energía correspondiente.

La Figura 8 ilustra las variaciones de la transición directa (αhυ)2 e indirecta (αhυ)1/2 con respecto a (hυ) de películas nanocompuestas de PVC + x % BVO. Se utilizó el diagrama de Tauc para determinar la energía necesaria para estimular un electrón desde la banda de valencia hacia la banda de conducción. Los valores obtenidos para PVC fueron 4,11 eV (\({E}_{g}^{dir})\) y 4,142 eV (\({E}_{g}^{ind})\), mientras que los de PVC + 6% de película nanocompuesta de BVO se redujeron a 4,01 eV (\({E}_{g}^{dir})\) y 4,06 eV (\({E}_{g}^{ind})\), como presentado en la Tabla 2. Estos resultados son consistentes con investigaciones previas2.

Variación de (a) (αhυ)2 y (b) (αhυ)1/2 con (hυ) de nanocompuestos de PVC + x % BVO.

Utilizando la siguiente fórmula empírica, se debe estimar la energía de Urbach (Eu) para evaluar el nivel de desorden en las películas consideradas, que es causado por el desarrollo de estados localizados dentro de la banda prohibida8,15:

El símbolo (αo) representa un valor constante. Los valores de energía de Urbach de las películas nanocompuestas de PVC + x% BVO se pueden establecer estimando la pendiente recíproca de las secciones lineales de ln (α) versus (hυ). Los valores estimados de energía Eu para estas películas se pueden encontrar en la Tabla 2. La investigación revela que los valores de Eu exhibieron un aumento de 78 meV en la matriz de PVC puro a 170 meV en la película nanocompuesta de PVC + 6% BVO, que fue dopado con una alta concentración de nanorellenos BiVO4. Los presentes hallazgos validan que la introducción de nanorellenos BiVO4 en una matriz polimérica de PVC da como resultado un aumento correspondiente en la energía de la cola de la banda, lo que indica una mayor concentración de estados localizados2.

El presente estudio utiliza un código de transporte de partículas N de Monte Carlo para simular el transporte de electrones, neutrones, rayos gamma, rayos X y todas sus combinaciones. El código de simulación MCNP5 es un código de transporte de radiación desarrollado y producido por el Laboratorio Nacional de Los Álamos (LANL)28,29. Para ejecutar una simulación MCNP, el archivo de entrada MCNP debe contener datos precisos sobre la geometría, la tarjeta de origen y la composición (tarjeta de material). El archivo de entrada utilizado en el código MCNP emula los atributos geométricos y compositivos de la configuración representada en la Fig. 9. El detector de centelleo NaI(Tl) (tally F4), el colimador de plomo, los materiales que se estaban estudiando y el escudo rodeado de plomo tienen Se han definido en las tarjetas de celdas y superficies sus valores de densidad, dimensiones y formas geométricas. Según la definición de la tarjeta de fuentes (SDEF), una fuente puntual es una fuente radiactiva cuya posición, energías investigadas y dirección de emisión están especificadas. La simulación se realizó utilizando 106 partículas utilizando una tarjeta NPS. La simulación Monte Carlo N-Particle (MCNP) produce un error relativo inferior al 1%. El presente estudio ha evaluado la eficacia protectora de películas nanocompuestas compuestas de PVC y x% BVO para diversas energías de Ba-133, Eu-152, Co-60 y Cs-137. Los cálculos se realizaron utilizando una herramienta en línea desarrollada recientemente, Phy-X/PSD 30.

Geometría de simulación MCNP.

De acuerdo con los datos presentados en la Tabla 1, el composite PVC + 6%BVO presenta pesadez entre los composites estudiados y sigue siendo un 83,48% más ligero que el plomo. Cabe señalar que los compuestos poliméricos fabricados tienen una ingravidez aplaudible en comparación con los materiales de protección tradicionales como el plomo 31. En particular, la densidad aumenta de 1,448 para el PVC blando a 1,875 g/cm3 para la película de PVC + 6% BVO. La tendencia observada en las películas nanocompuestas de PVC + x% BVO examinadas indica un aumento en la densidad con un aumento en el nanorelleno BiVO4. La densidad total de un compuesto lleno de partículas se puede determinar aplicando la regla de la mezcla, que establece una relación entre las densidades de las partículas constituyentes del compuesto. El aumento observado en la magnitud se debe a la densidad comparativamente mayor del BiVO4, que se sitúa en 6,98 g/cm3, en comparación con la densidad del PVC, que se registra en 1,448 g/cm3 32.

La Figura 10 muestra los valores de LAC (coeficiente de atenuación lineal) para muestras compuestas de PVC en relación con el contenido de BiVO4 y diversas energías de fotones que se extienden desde 0,081 a 1,408 MeV. El aumento en el contenido de BiVO4 da como resultado un crecimiento notable en el coeficiente de atenuación lineal (LAC) debido a la incorporación de polvo de BiVO4 en el PVC, lo que afecta la absorción de rayos gamma. La incorporación de x% BVO en películas de nanocompuestos de PVC da como resultado un aumento tanto en el peso molecular como en la densidad del material. Generalmente, el coeficiente de atenuación lineal (LAC) tiende a disminuir a medida que crece el nivel de energía. Esto puede atribuirse a la mayor capacidad de los fotones de alta energía para penetrar los materiales. Los datos indican que el coeficiente de atenuación lineal (LAC) del cloruro de polivinilo (PVC) puro muestra una tendencia decreciente a medida que aumenta la energía de los rayos gamma incidentes. Los valores de LAC muestran una tendencia a aumentar a medida que aumenta la relación BVO, con el valor más bajo (más alto) de 0,3292 cm-1 (0,0783 cm-1) a 0,081 MeV (1,408 MeV) para PVC puro, y el valor más alto (más bajo) de 0,6141 cm−1 (0,1073 cm−1) a 0,081 MeV (1,408 MeV) para película nanocompuesta de PVC + 6% BVO. Los valores de LAC de las películas de nanocompuestos de PVC + x% BVO estuvieron influenciados por dos parámetros distintos: la energía de los fotones y la proporción de dopaje BiVO4. La Figura 10 demuestra una tendencia de reducción exponencial en los valores de LAC a medida que mejora la energía de los fotones gamma incidentes. El comportamiento observado se puede atribuir a las tres interacciones fotónicas principales con la materia, que han sido examinadas previamente33. La naturaleza probabilística de la interacción entre la materia y los fotones gamma es un comportamiento bien establecido1,2.

La variación del LAC de las películas de PVC en función del contenido de BiVO4 en el rango de energía de 0,081 a 1,408 MeV.

Determinar la eficacia del blindaje de un material implica medir su coeficiente de atenuación de masa, que es un parámetro crucial en el contexto del blindaje contra rayos gamma. Como se mencionó anteriormente, el parámetro cuantifica la proporción de fotones de rayos gamma que pasan por atenuación al cruzar el atenuador nanocompuesto PVC + x% BVO. La Figura 11 ilustra los valores MAC de muestras compuestas de PVC (cloruro de polivinilo) con respecto al contenido de BVO junto con los datos correspondientes para todas las energías de los fotones. El estudio observó una disminución significativa en los valores de MAC de los nanocompuestos de PVC + x% BVO junto con un aumento en la energía de radiación gamma para ciertas fracciones de peso de los nanorellenos BiVO4. La correlación entre MAC y la energía de los fotones de rayos gamma se ha vuelto dependiente de las interacciones parciales de los fotones asociadas. Las características energéticas de MAC pueden dilucidarse considerando la importancia relativa de todos estos procesos de fotones parciales34.

La variación de MAC de películas nanocompuestas de PVC + x% BVO.

La variación probabilística con respecto a la interacción entre los fotones gamma y la materia se examinó en tres regiones de energía distintas, incluido el rango de baja energía marcado por la interacción fotoeléctrica (PE). La investigación actual demuestra que la sección transversal de absorción es directamente proporcional a la cuarta o quinta potencia de los números atómicos (Z4 o Z5) e inversamente proporcional a la energía del fotón (E(7/2)) de los materiales constituyentes dentro de la estructura nanocompuesta. . Para niveles de energía inferiores a 0,2 MeV, se puede observar que todas las muestras exhiben sus valores MAC máximos. Cuando las energías de los fotones superan los 0,5 MeV, el fenómeno de Dispersión Compton (CS) se convierte en el tipo de interacción más frecuente. Esta interacción se caracteriza por una relación proporcional entre la sección transversal y tanto el número atómico (Z) como la energía del fotón (E), lo que lleva a una reducción en la variabilidad de los valores del coeficiente de atenuación de masa (MAC). Los valores de MAC disminuyeron gradualmente en respuesta al aumento de los niveles de energía dentro de la región especificada. En niveles de energía superiores a 1 MeV de radiación gamma, la interacción dominante se ha convertido en la producción de pares (PP). Se observa que existe una correlación proporcional entre la sección transversal de interacción tanto con Z2 como con log E33.

A un nivel de energía de 81 keV, la película compuesta de PVC + 6% BVO exhibió un valor máximo de 0,3275 cm2/g para MAC, mientras que la película de PVC puro mostró un valor máximo de 0,2273 cm2/g. Los valores mínimos de MAC, que se determinaron a 1408 keV, ascendieron a 0,0572 cm2/g (PVC + 6% BVO) y 0,05407 cm2/g (PVC).

La Tabla 3 y la Fig. 11 demuestran un aumento constante en MAC con el aumento del porcentaje en peso de nanorellenos BiVO4 en los nanocompuestos producidos, como se observa en todas las energías de fotones de rayos gamma examinadas. El fenómeno observado podría atribuirse a la dispersión homogénea de las partículas de BiVO4, que tiene un alto número atómico y densidad. Esta propiedad aumenta la probabilidad de interacción entre el escudo nanocompuesto y los fotones de rayos gamma, lo que lleva a una transferencia de energía entre ellos. El mismo comportamiento de conducta ha sido observado en estudios anteriores2,35,36. El MAC teórico se calculó utilizando la herramienta en línea Phy-X/PSD. Se encontró que los resultados simulados del MAC para películas de PVC mezcladas con x% de NP de BVO eran análogos a los obtenidos mediante el uso de Phy-X/PSD. Esto indica que los valores de MAC presentados en la Tabla 3 son consistentes.

Los parámetros adicionales que se pueden emplear para demostrar la capacidad de protección de fotones de un material incluyen la capa de valor medio (HVL) y la capa de valor décimo (TVL). La HVL (capa de valor medio) y la TVL (capa de décimo valor) se utilizan con frecuencia para medir la eficacia del blindaje nuclear. Estas medidas se basan en el principio de que a medida que aumenta el espesor de un escudo, disminuye el nivel de radiación que lo atraviesa. Específicamente, el HVL se define como el espesor de un escudo necesario para reducir el nivel de radiación a la mitad, mientras que el TVL es el espesor necesario para reducir el nivel de radiación a una décima parte de su valor original. El camino libre medio (MFP) cuantifica la distancia típica recorrida por un fotón antes de interactuar con un material de protección33.

El estudio implicó el cálculo de HVL, TVL y MFP para nanocompuestos de PVC + x% BVO utilizando energías de fotones gamma que oscilan entre 0,081 y 1,408 MeV. Los resultados del análisis se presentan en la Fig. 12. Normalmente, las variables exhiben una correlación positiva, variando en la misma dirección, ya sea aumentando o disminuyendo simultáneamente. La eficiencia de la atenuación de los rayos gamma es directamente proporcional a los valores de HVL, MFP y TVL en diferentes energías de fotones. Valores más bajos de estos parámetros indican una mayor probabilidad de interacción del fotón con el material de protección, lo que resulta en una atenuación más eficiente1,16,33.

Variación de los valores de (a) HVL, (b) TVL y (c) MFP para películas nanocompuestas de PVC + x% BVO con energías de rayos gamma seleccionadas.

Se observó que los valores de HVL de las películas nanocompuestas de PVC + x% BVO estaban en su máximo (más pequeño) en 1,408 MeV (0,081 MeV), con valores correspondientes de 8,852 (2,106), 8,211 (1,837), 7,539 (1,512) y 6,459. (1,29) cm para x = 0, 1, 3 y 6%, respectivamente, como se muestra en la figura 12a.

Los valores de la capa de décimo valor (TVL) se muestran en la Fig. 12b. Aquí, los valores medidos con la energía mínima de rayos gamma (0,081 MeV) fueron 6,994 cm, 6,103 cm, 5,024 cm y 3,749 cm para x = 0, 1, 3 y 6%, respectivamente. En el nivel de energía más alto de los rayos gamma examinados (1,408 MeV), las medidas de TVL obtenidas fueron 29,407 cm, 27,278 cm, 25,044 cm y 21,457 cm para valores de x de 0, 1, 3 y 6%, respectivamente.

La ilustración gráfica de la Fig. 12c demuestra una correlación entre la MFP y la energía del fotón, lo que indica que la primera depende de la segunda. Los hallazgos indican que la cantidad de nanorellenos BiVO4 en aumento mejora el blindaje de la radiación gamma dentro del rango de energía de 0,081 a 1,408 MeV. Según los valores registrados a 0,081 MeV (1,408 MeV), las mediciones arrojaron resultados de 3,038 cm (12,771 cm), 2,6504 cm (11,846 cm), 2,182 cm (10,877 cm) y 1,628 cm (9,319 cm) para x = 0 , 1, 3 y 6%, respectivamente.

Por lo tanto, es evidente en la Fig. 12 que los valores de la capa de valor medio (HVL), la capa de valor décimo (TVL) y la trayectoria libre media (MFP) están significativamente influenciados por la composición de cada material nanocompuesto en el material de protección y la energía. de los rayos gamma.

La Figura 13 mostró que el HVL de la película nanocompuesta de PVC + 6 % de BVO es comparable a otros trabajos privados. Además, los valores de HVL de la película nanocompuesta de PVC + 6 % BVO (ρ = 1,875 g/cm3) reportados frente a energías de 0,662, 1,173 y 1,333 MeV son inferiores a los valores de HVL de la película de nanocompuesto epoxi + 30 % Bi2O3 (ρ = 1,34 g/cm3), HDPE + 50%PbO NP (ρ = 1,652 g/cm3), hormigón ordinario (ρ = 2,281 g/cm3) y hormigón de hematita (ρ = 2,691 g/cm3) que varían debido a diferentes densidades y contenidos. compuesto de materiales de escudo comparados. Se indica su impacto en los parámetros de atenuación de la radiación 32,37,38,39.

Variación de HVL en función de la energía de los fotones para las películas nanocompuestas de PVC + 6% BVO en comparación con materiales de protección estándar.

El factor de transmisión (TF) es una métrica que cuantifica la relación entre el número de fotones que han penetrado en un material determinado (Np) y el número total de fotones que han incidido sobre él (Ni). Por otro lado, la eficiencia de protección radiológica (RPE, %) es un indicador de la proporción de fotones que han sido absorbidos (Na) dentro de las películas nanocompuestas de PVC + x% BVO con respecto al número total de fotones incidentes (Ni).

En la Fig. 14 se muestra el impacto de la alta energía fotónica en el factor de transmisión (TF) y la eficiencia de protección radiológica (RPE) de películas nanocompuestas de PVC + x% BVO a una distancia de muestra de 1 cm. Según los hallazgos presentados en la Fig. 14a, el factor de transmisión (TF) muestra un aumento constante con un aumento en la energía del fotón. Al mismo tiempo, muestra una disminución con un aumento en la proporción de nanorelleno BiVO4. Los TF a 0,081 MeV y 1,408 MeV para PVC, PVC + 1% BVO, PVC + 3% BVO y PVC + 6% BVO son aproximadamente 71,97% y 92,47%, 70,97% y 92,17%, 68,97% y 91,55%, y 65,97% y 90,63%, respectivamente, con los valores más bajo y más alto. La Figura 14b ilustra una reducción notable en los RPE de las películas de nanocompuestos de PVC + x% BVO a 1 cm de espesor de las muestras analizadas a medida que aumenta la energía del fotón, mientras que aumenta con una mayor proporción de nanorelleno BiVO4. Se observa que los RPE con los valores más altos y más bajos rondan el 28,03% y 7,53%, el 29,03% y 7,83%, el 31,03% y 8,45% y el 34,03% y 9,37% a niveles de energía de 0,081 MeV y 1,408 MeV para PVC, PVC. con 1% BVO, PVC con 3% BVO y PVC con 6% BVO, respectivamente.

Variación de (a) Factor de transmisión (TF, %) (b) Eficiencia de protección radiológica (RPE, %) versus la energía incidente de rayos gamma.

La Figura 15 ilustra los cambios en TF y RPE con respecto al espesor de los nanocompuestos de polímero de PVC bajo investigación a 0,662 MeV. Los resultados indican una disminución en TF y un aumento en RPE a medida que aumenta el espesor de las películas de nanocompuestos de PVC + x% BVO. Los resultados indican que los valores de TF disminuyeron en muestras de PVC puro y PVC + 6% BVO. Específicamente, los valores de TF disminuyeron de 98,87 a 89,23 % para PVC puro y de 98,47 % a 86,26 % para PVC + 6 % BVO cuando el espesor de las muestras analizadas se incrementó entre 0,1 y 1 cm. Por el contrario, el RPE demuestra un aumento del 1,13% al 10,77% para el PVC puro y del 1,53% al 13,74% para el PVC con 6% de BVO cuando el espesor de las muestras ensayadas se incrementa entre 0,1 y 1 cm. Cantidades mayores de nanorelleno BiVO4 mejoran la masa molar y la densidad de las películas de nanocompuestos de PVC + x% BVO producidas. Hay un aumento en el número de fotones absorbidos (Na) y una disminución en el número de fotones penetrantes (Np) cuando aumenta la frecuencia de colisiones entre los fotones generados y los electrones en el material. En consecuencia, hubo una reducción en la relación (Np/Ni) asociada a un aumento en la relación (Na/Ni)40,41,42.

Relación entre el espesor de las películas de nanocompuestos (TF, %) y (RPE, %) versus PVC + x% BVO a 0,662 MeV de energía.

El espesor equivalente (Xeq, cm) se refiere al espesor de películas nanocompuestas de PVC + x% BVO fabricadas comparables a una lámina de plomo puro (ρ = 11,35 g/cm3) con un espesor de 0,5 cm43. La Figura 16 ilustra la relación entre las energías de los fotones y los valores de Xeq en películas nanocompuestas de PVC + x% BVO. Los valores de Xeq se reducen con la energía de los rayos gamma y el porcentaje de nanorellenos BiVO4 aumenta. Excepto en los bordes de absorción de Pb, lo que provoca un aumento en los valores de LAC de Pb en comparación con los valores de LAC de PVC + x% BVO en su región de energía (0,081–0,1) MeV, valores crecientes de Xeq, detectados en 0,1218 MeV, alcanzando 79,821 cm para PVC puro y 33,515 cm para PVC + 6% BVO, como se muestra en la Fig. 16. Luego, a medida que los valores de energía incidente de rayos gamma aumentaron, Xeq comenzó a disminuir dramáticamente. Se informa que el PVC + 6 % BVO tiene el Xeq más bajo, con valores que oscilan entre 21,674 cm a 0,081 MeV y 2,866 cm a 1,408 MeV.

Variación del espesor equivalente (Xeq, cm) frente a la energía incidente de los rayos gamma.

La medición de los valores de número atómico efectivo (Zeff) y densidad electrónica efectiva (Neff) se utiliza ampliamente en la exploración de las alteraciones de materiales dependientes de la energía derivadas del desarrollo de blindajes alternativos contra productos de radiación.

Para determinar las características de blindaje de un compuesto multicomponente como su elemento equivalente es necesario considerar el número atómico efectivo (Zeff). Los valores de Zeff obtenidos dependen del número atómico de los constituyentes primarios presentes en la composición. La Figura 17a, b muestra las variaciones de Zeff y Neff de películas nanocompuestas de PVC + x% BVO en función de la energía incidente de rayos gamma. Como se muestra en la Fig. 17a, las exhibiciones del número atómico efectivo (Zeff) surgen a medida que aumenta la concentración de BiVO4, lo que puede atribuirse a la incorporación de elementos con números atómicos altos (Bi con Z = 83 y V con Z = 23). Además, la dependencia energética de Zeff presenta características similares a las marcadas para MAC33. El Zeff tiende a alcanzar sus valores máximos para compuestos con bajos niveles de energía (< 0,2 MeV) debido al protagonismo del efecto fotoeléctrico. Se observó que hubo un rápido aumento en Zeff a medida que aumentaba el porcentaje de nanorelleno BiVO4, lo que puede atribuirse a la presencia del borde de absorción de K de los átomos de Bi (90 keV). Se han establecido observaciones significativas, que van desde 6,68 para PVC con Eγ = 0,081 MeV hasta 10,398 para PVC + 6% BVO con Eγ = 0,1218 MeV. Se observó una fuerte disminución en energías intermedias debido a la reducción del efecto fotoeléctrico y al inicio de la interacción de dispersión Compton, lo que llevó a una reducción en los valores de Zeff hasta 1,408 MeV. Sin embargo, se observó que los valores mínimos estaban presentes a energías entre 0,2 MeV y superiores. Los valores mostraron una ligera variación y oscilaron entre 5,305 y 6,995 para PVC y PVC + 6% BVO a Eγ = 0,6617 MeV, respectivamente.

Variación de los valores de (a) Zeff y (b) Neff para películas nanocompuestas de PVC + x% BVO.

La Figura 17b ilustra la correlación entre el contenido de BiVO4 y el número de electrones efectivos (Neff) en películas nanocompuestas de PVC + x% BVO. Al igual que Zeff, Neff también demostró una respuesta correspondiente al aumento de la concentración de BVO dentro de la matriz polimérica de PVC, lo que resultó en un aumento significativo en el Z efectivo y la densidad electrónica de los nanocompuestos producidos. El Neff más alto se obtuvo como 3,861 × 1023 (electrones/g) para PVC con un valor energético de 0,081 MeV y 4,8599 × 1023 (electrones/g) para PVC + 6% BVO con un valor energético de 0,1218 MeV31,33,44. 45.

La presente investigación utiliza compuestos poliméricos de PVC como matriz polimérica alternativa para desarrollar nanocompuestos poliméricos ambientalmente sostenibles. Los nanocompuestos están dopados con x% de nanorellenos BiVO4 (BVO) (donde x = 0, 1, 3 y 6% en peso) y se fabrican utilizando la técnica de fundición en solución para materiales de protección contra radiación gamma. Las películas nanocompuestas compuestas de PVC y x% BVO se probaron para su caracterización utilizando diversas técnicas analíticas como difracción de rayos X (XRD), microscopía electrónica de transmisión de alta resolución (HR-TEM), espectroscopía infrarroja por transformada de Fourier (FTIR), espectroscopía electrónica de barrido. microscopía (SEM) y espectroscopia de rayos X de dispersión de energía (EDX). Las muestras compuestas exhiben un aumento significativo en el coeficiente de absorción y una disminución en la transmitancia a medida que aumenta el contenido de BiVO4. Asimismo, los valores obtenidos para PVC fueron 4.11 eV \(({E}_{g}^{dir})\) y 4.142 eV \({(E}_{g}^{ind})\), mientras que aquellos para la película nanocompuesta de PVC + 6% BVO se redujeron a 4,01 eV \({(E}_{g}^{dir})\) y 4,06 eV \({(E}_{g}^{ind})\) . El programa teórico Phy-X/SPD verificó los valores simulados del código de simulación Monte Carlo (MCNP); ambos resultados coinciden mutuamente. Los valores de LAC muestran una tendencia a aumentar a medida que aumenta la relación BVO, con el valor más bajo (más alto) de 0,3292 cm-1 (0,0783 cm-1) a 0,081 MeV (1,408 MeV) para PVC puro, y el valor más alto (más bajo) de 0,6141 cm−1 (0,1073 cm−1) a 0,081 MeV (1,408 MeV) para película nanocompuesta de PVC + 6% BVO. La resistencia y la capacidad de atenuación de los nanocompuestos fabricados de PVC + x% BVO disminuyeron con el aumento de la energía del fotón y mejoraron con el aumento del contenido de BiVO4. A 0,081 MeV y 1,408 MeV, los factores de transmisión (TF) para PVC, PVC + 1% BVO, PVC + 3% BVO y PVC + 6% BVO son aproximadamente 71,97% y 92,47%, 70,97% y 92,17%, 68,97%. y 91,55%, 65,97% y 90,63%, respectivamente. Además, a niveles de energía de 0,081 MeV y 1,408 MeV, las eficiencias de protección radiológica (RPE) con los valores más altos y más bajos son aproximadamente 28,03% y 7,53%, 29,03% y 7,83%, 31,03% y 8,45%, y 34,03% y 9,37. % para PVC, PVC con 1% BVO, PVC con 3% BVO y PVC con 6% BVO, respectivamente. Estos hallazgos sugieren que la composición es más eficiente para atenuar los rayos gamma. Los resultados de la investigación sugieren que la correlación entre el fotón y el material depende de la densidad atómica y la composición química del material. Los resultados obtenidos del estudio confirman que los nanocompuestos de PVC + x% BiVO4 que se fabricaron con éxito tienen aplicaciones potenciales en protección óptica y contra radiación.

Todos los datos generados o analizados durante este estudio se incluyen en este artículo publicado.

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Departamento de Dosimetría y Protección Radiológica, Centro Nacional de Investigación y Tecnología de la Radiación (NCRRT), Autoridad Egipcia de Energía Atómica (EAEA), El Cairo, Egipto

Said M. Kassem y S. Ebraheem

Departamento de Física de la Radiación, Centro Nacional de Investigación y Tecnología de la Radiación (NCRRT), Autoridad Egipcia de Energía Atómica (EAEA), El Cairo, Egipto

MIA Abdel Maksoud

Departamento de Física, Facultad de Ciencias, Universidad de Fayoum, El Fayoum, 63514, Egipto

Adel M. El Sayed & Y. Y. Ebaid

Departamento de Física Nuclear Experimental, Centro de Investigación Nuclear (NRC), Autoridad Egipcia de Energía Atómica (EAEA), El Cairo, Egipto

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Said M. Kassem: curación de datos, investigación, metodología, redacción: borrador original, redacción: revisión y edición. MIA Abdel Maksoud: curación de datos, investigación, metodología, redacción: borrador original, redacción: revisión y edición. Adel M. El Sayed: curación de datos, investigación, redacción - borrador original. S. Ebraheem: Curación de datos, Supervisión. AI Helal: Curación de datos, Supervisión. YY Ebaid: Curación de datos, Supervisión.

Correspondencia al MIA Abdel Maksoud.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Kassem, SM, Abdel Maksoud, MIA, El Sayed, AM et al. Propiedades ópticas y de protección contra la radiación del nanocompuesto de PVC/BiVO4. Informe científico 13, 10964 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-37692-y

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Recibido: 27 de mayo de 2023

Aceptado: 26 de junio de 2023

Publicado: 06 de julio de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-37692-y

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