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Jun 27, 2023

Emisión de campo de attosegundos

Nature volumen 613, páginas 662–666 (2023)Cite este artículo 14k Accesos 8 Citas 195 Detalles de Altmetric Metrics La emisión de campo de electrones es la base de grandes avances en ciencia y tecnología, que van

Nature volumen 613, páginas 662–666 (2023)Cite este artículo

14k Accesos

8 citas

195 altmétrico

Detalles de métricas

La emisión de campo de electrones es la base de grandes avances en ciencia y tecnología, que van desde el procesamiento de señales a frecuencias cada vez más altas1 hasta la obtención de imágenes de la estructura de la materia a escala atómica2 con resolución picométrica. El avance de las técnicas de microscopía electrónica para permitir la visualización completa de la materia en las escalas nativas espacial (picómetro) y temporal (attosegundo) de la dinámica electrónica requiere técnicas que puedan limitar y examinar la emisión del campo en intervalos de tiempo inferiores a femtosegundos. Los intensos pulsos láser han allanado el camino hacia este fin3,4 al demostrar el confinamiento de femtosegundos5,6 y el control del ciclo subóptico7,8 de la emisión del campo óptico9 de metales nanoestructurados. Sin embargo, la medición de pulsos de electrones de attosegundos sigue siendo difícil de alcanzar. Utilizamos transitorios de luz intensos de subciclo para inducir la emisión de campos ópticos de pulsos de electrones desde nanopuntas de tungsteno y una réplica débil del mismo transitorio para investigar directamente la dinámica de la emisión en tiempo real. El acceso a las propiedades temporales de los pulsos de electrones que se vuelven a dispersar en la superficie de la punta, incluida la duración τ = (53 as ± 5 as) y el chirrido, y la exploración directa de campos cercanos a nanoescala abren nuevas perspectivas para la investigación y aplicaciones en la interfaz del attosegundo. física y nanoóptica.

La interacción de átomos y moléculas con campos láser intensos da lugar a pulsos de electrones de attosegundos10 que pueden estudiar la estructura y la dinámica de estos sistemas al colisionar con su ion padre11. Las técnicas de attosegundos12 ahora pueden acceder al perfil temporal de los pulsos de electrones en colisión y a la dinámica estructural concomitante13,14 en sus iones originales midiendo las propiedades transitorias de los armónicos elevados15 emitidos durante la interacción. Los estudios de la interacción de campos láser intensos con metales nanoestructurados durante las últimas dos décadas han sugerido que los conceptos semiclásicos3,4,5,6,7,8,9,16,17 desarrollados anteriormente para describir la dinámica electrónica en los átomos pueden proporcionar una solución central. papel en la comprensión de la emisión de electrones en el campo óptico. En analogía con los átomos, los electrones liberados del vértice de una nanopunta en la cresta del campo de un intenso pulso láser también deberían formar pulsos de electrones ultracortos (Fig. 1a, recuadro), que, al chocar con la superficie de la punta, aproximadamente tres cuartas partes de el período del láser (T ≈ 2 fs) más tarde, podría examinar tanto la dinámica como la estructura. Debido al intervalo de tiempo ultracorto entre los eventos de emisión y recuperación, y a diferencia de otras tecnologías emergentes de pulsos de electrones18,19,20,21, el paquete de ondas de pulso de electrones sufrirá una dispersión temporal insignificante, lo que permitirá su confinamiento a escalas de tiempo de subciclos. .

a, Esquema simplificado de la configuración experimental. Un pulso de subciclo (curva naranja) está espacialmente separado y enfocado por un módulo de espejo de Ni cóncavo dual. Una etapa piezoeléctrica introduce un retraso de tiempo entre los pulsos reflejados por los espejos interior y exterior. En el foco láser se pueden colocar nanopuntas de tungsteno (radio del ápice de unos 35 nm) o un chorro de gas de átomos de neón. Los espectros de electrones emitidos se registran mediante un espectrómetro de tiempo de vuelo (ángulo de aceptación de aproximadamente 6°) colocado aproximadamente a 3 mm aguas abajo de la fuente de electrones y alineado a lo largo del eje de polarización del láser. El recuadro muestra que los electrones marcados por la curva sombreada en verde (i) son liberados y acelerados por el intenso campo láser para formar un pulso de electrones que, al chocar con la superficie de la nanopunta, (ii) puede investigar tanto la dinámica como la estructura. . Al retrodispersarse fuera de la superficie de la punta, (iii) el láser acelera aún más el pulso del electrón para escapar del área de interacción. b, Rendimiento total de electrones por pulso en función del aumento de la intensidad máxima de los pulsos del láser impulsor (puntos amarillos) y su ajuste lineal (línea violeta) en una escala logarítmica. c, Espectros de electrones de la nanopunta de tungsteno (color falso en escala logarítmica) versus intensidad máxima. Las estrellas y los puntos indican las energías de corte. Las líneas discontinuas negras y grises muestran el ajuste lineal de la energía de corte versus la intensidad máxima incidente del pulso láser. d, Espectros de electrones de emisión óptica de la nanopunta de tungsteno (curva roja) y los átomos de neón (curva azul) para una intensidad máxima casi idéntica (aproximadamente 40 TW cm-2). e, Igual que en c pero para átomos de neón.

Datos fuente

Sin embargo, el seguimiento en tiempo real de los pulsos de electrones generados en la emisión del campo óptico sigue siendo un desafío. Aunque se pueden utilizar técnicas ordinarias de rayas de attosegundos para mapear la estructura temporal de la emisión de electrones en el ultravioleta extremo (EUV) de superficies metálicas22 y nanopuntas23, no pueden investigar directamente los pulsos de electrones que emergen en la emisión del campo óptico. Además, la ausencia de una alta emisión de armónicos de las nanopuntas impulsadas por láser limita la aplicabilidad de técnicas de attosegundos in situ24,25,26,27 para examinar la estructura de los pulsos de electrones en estos sistemas.

Aprovechar los pulsos de electrones que emergen en la emisión del campo óptico para realizar nuevas espectroscopias que combinen resolución temporal de attosegundos y espacial nanométrica requiere avances esenciales tanto en su generación como en sus metodologías de medición. En el lado de la generación, los pulsos del láser impulsor deben ser cortos e intensos para limitar la tunelización de electrones en una ventana subfemtosegundo (<1 fs), así como para impartir los pulsos de electrones en recaída con una longitud de onda de De Broglie ( <2,74 Å, >20 eV) que permite la investigación a escala atómica de la superficie original28. En lo que respecta a las mediciones, las metrologías de attosegundos in situ24,25,26,27 se ampliarán para incorporar la activación temporal de la emisión del campo óptico sin depender de la radiación armónica alta concomitante. Hasta ahora, mediciones de este tipo han permitido acceder a la forma de onda del campo impulsor de las ondas de luz mediante el seguimiento de las corrientes espectralmente integradas inducidas en la mayor parte de los sólidos29,30 o la variación de la energía de corte de los electrones redispersados ​​en átomos31 y nanopuntas32, pero un tiempo directo La medición resuelta de pulsos de electrones de attosegundos en la emisión del campo óptico sigue estando fuera de alcance.

Guiados por las disposiciones anteriores, estudiamos la emisión de campo en nanopuntas de tungsteno (función de trabajo ϕ ≈ 4,5–5,0 eV) utilizando transitorios ópticos de subciclo intensos (alrededor de 1013 W cm-2) (alrededor de 1,9 fs) (energía centroide de alrededor de 1,8 eV) generado en un sintetizador de campo luminoso33,34. Los experimentos se realizaron en una configuración experimental multifuncional (ver Métodos y datos ampliados, Fig. 1) que combina espectroscopía de fotoemisión de átomos y sólidos, metodologías de medición óptica de bomba-sonda y rayas de attosegundos EUV35 para el muestreo de las formas de onda del campo impulsor.

Comenzamos nuestros experimentos analizando la no linealidad del rendimiento de electrones con respecto a la intensidad del campo impulsor. Un detector de placa (ver Datos extendidos, Fig. 2) registró el número total de electrones emitidos desde la nanopunta eléctricamente conectada a tierra (puntos amarillos, Fig. 1b) para un rango de intensidades máximas del transitorio del láser incidente. Para la intensidad máxima más alta de alrededor de 42 TW cm-2, registramos hasta aproximadamente 1000 electrones por pulso. La evaluación de la pendiente del rendimiento total de electrones versus la intensidad máxima (línea violeta en la Fig. 1b) mostró una no linealidad de emisión de aproximadamente 1,18 ± 0,09, que está muy por debajo del umbral multifotónico ϕ/ħωL ≈ 3 y respalda la noción de que el rendimiento impulsado por el campo La tunelización de electrones domina la ionización del tungsteno en todo el rango de intensidades estudiadas.

A continuación, llevamos a cabo un estudio de dominio espectral de la emisión en campos impulsores caracterizados con precisión y cuestionamos la compatibilidad de nuestros hallazgos con las predicciones de modelos semiclásicos de un solo electrón. Dada la naturaleza multielectrónica de la emisión (Fig. 1b), este paso es esencial para aplicar conceptos semiclásicos de un solo electrón más adelante en este trabajo para examinar la estructura temporal de la emisión de electrones. Como las interacciones espacio-carga pueden distorsionar sustancialmente los espectros de emisión, en comparación con las predicciones semiclásicas, un interrogatorio detallado de las energías de corte de la emisión puede arrojar luz sobre posibles contribuciones multielectrónicas.

Los espectros de electrones registrados en función de la intensidad máxima del pulso impulsor (Fig. 1c) mostraron la formación de dos cortes bien discernibles (puntos negros, puntos grises y gráfico de color falso en la Fig. 1c, respectivamente), cuyas energías escalan linealmente con la intensidad máxima. La evaluación de las pendientes correspondientes para energías de corte altas y bajas (Ec) mediante ajuste lineal (líneas discontinuas negras y grises en la Fig. 1c) de los datos experimentales arrojó \({s}_{\text{W},\text{high }}^{(\exp )}={\rm{d}}{E}_{{\rm{c}}}/{\rm{d}}{U}_{{\rm{p}} }=118\pm 5.1\) y \({s}_{\text{W},\text{low}}^{(\exp )}={\rm{d}}{E}_{{\ rm{c}}}/{\rm{d}}{U}_{{\rm{p}}}=24,1\pm 1,35\), respectivamente. Aquí Arriba está la energía ponderomotriz. Al tomar la relación entre las pendientes de energía de corte alta y baja (aproximadamente 4,91 ± 0,35), encontramos que es compatible con la anticipada para los electrones retrodispersados ​​y directos (10Up/2Up ≈ 5) en la aproximación de un solo electrón36.

Una evaluación experimental de la mejora del campo cercano en las proximidades de la nanopunta y su comparación con las predicciones teóricas podría dar fe de la validez de las imágenes semiclásicas de un solo electrón para describir la emisión en nuestras condiciones experimentales. Para ello, comparamos los espectros de emisión de electrones de la nanopunta con los de un gas neón de baja densidad. La Figura 1d contrasta los espectros de electrones registrados desde la nanopunta W (curva roja) y los átomos de neón (curva azul) bajo formas de onda de campo idénticas. La Figura 1e muestra los espectros de electrones que emanan del Ne en un amplio rango de intensidades de pulso impulsor. Un ajuste lineal (Fig. 1e, línea discontinua) de la energía de corte (Fig. 1e, puntos) de los espectros de neón versus la intensidad arrojó una pendiente \({s}_{{\rm{Ne}}}^{(\ exp )}=9.88\pm 0.34\) que concuerda bien con las predicciones semiclásicas bajo nuestras formas de onda conductoras (sNe = 10.8) (ver Métodos). El factor de mejora de campo en las proximidades de la nanopunta de tungsteno, que ahora se evalúa como \(f=\sqrt{\frac{{s}_{{\rm{W}},{\rm{high}}}^ {(\exp )}}{{s}_{{\rm{Ne}}}^{(\exp )}}}=3.46\pm 0.10\), muestra un acuerdo justo con la predicción teórica, fth ≈ 3.8 (Métodos). Esta comparación demuestra además la compatibilidad de los procesos de emisión de la nanopunta con conceptos semiclásicos de un solo electrón y sugiere que las interacciones de cargas multielectrónicas siguen siendo insignificantes.

Las simulaciones semiclásicas detalladas basadas en las cantidades derivadas experimentalmente (ver Métodos) respaldan aún más la perspectiva anterior. Las simulaciones reproducen con precisión los espectros experimentales (Datos ampliados, figura 4) y la asociación de energías de corte altas y bajas de la emisión con electrones retrodispersados ​​y directos, respectivamente. La inclusión de interacciones multielectrónicas (Datos ampliados, Fig. 6) mostró la presencia de efectos débiles de las distorsiones de carga espacial en los espectros emitidos y la fase espectral de la emisión de electrones, lo que corrobora aún más la idoneidad de los modelos de un solo electrón para describir la emisión. proceso.

La ausencia de cortes discernibles en energías intermedias (60–120 eV) tanto en los experimentos (Fig. 1c) como en las simulaciones (Datos extendidos, Figs. 4 y 6) respalda la idea de que, bajo conducción de subciclo, la parte de alta energía de el espectro emitido está asociado con la recuperación de un pulso de un solo electrón en la superficie de la punta. Una emisión retrodispersada débil y de baja energía indicada por las simulaciones (Datos ampliados, Fig. 4a) no se resuelve directamente en los experimentos (Fig. 1c). Sin embargo, la presencia de tales canales de emisión se hará evidente más adelante en este trabajo cuando se resuelva en el tiempo la emisión del campo óptico.

Como el vacío es dispersivo para los pulsos de electrones, una caracterización temporal tiene un significado concreto en un punto específico del espacio. Debido a que los pulsos de electrones generados examinan la "muestra" durante la colisión con la superficie principal en cuanto a su estructura temporal en este punto, es principalmente relevante para aprovechar el poder de estos pulsos en aplicaciones resueltas en el tiempo.

Para entender cómo, revisamos el proceso de fuerte recuperación de campo de un paquete de ondas de electrones bajo una intensa forma de onda óptica (Fig. 2). Liberado alrededor del pico de la cresta de un campo láser, un pulso de electrón volverá a chocar con la superficie de la punta en un instante tr (Fig. 2a) con una energía de aproximadamente 3Up (refs. 11, 37). Una medición de attosegundos del pulso de un electrón implica acceder a su forma de onda ψr(t) en la superficie de la nanopunta o, de manera equivalente, a su amplitud espectral compleja asociada \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{r}} }(p)\), en la que p es el momento de recolisión del electrón. Sin embargo, como \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{r}}}(p)\) no es directamente accesible en las mediciones, es importante vincularlo a otras cantidades mensurables. Después de la retrodispersión de la superficie de la punta, el paquete de ondas adquiere una fase adicional tanto por su interacción con el campo impulsor (fase de Volkov) como por su propagación en el espacio libre. Si definimos un paquete de ondas terminal auxiliar \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p)\), la intensidad espectral \(I(p)={| {\widetilde{ \psi }}_{{\rm{t}}}(p)| }^{2}\) (refs. 38,39,40) (como se marca en la Fig. 2a) se puede expresar como (en unidades atómicas ):

en el que \(S(p,{t}_{{\rm{r}}}\,;{A}_{{\rm{p}}}(t))={\int }_{{t }_{{\rm{r}}}}^{{\rm{\infty }}}\left[\frac{1}{2}\right.{[p+{A}_{{\rm{p }}}(t)]}^{2}-\left.\frac{1}{2}{p}^{2}\right]\,{\rm{d}}t\) denota la fase de Volkov impartido al paquete de ondas de electrones por el potencial vectorial Ap (t) del pulso de conducción intenso (en lo sucesivo denominado bomba, consulte la curva roja en la Fig. 2a) después de la redispersión en el tiempo tr. Por lo tanto, la reconstrucción del paquete de ondas que recaen ψr(t) debería ser posible si, además de I(p), que es una cantidad directamente medible (es decir, el espectro de la emisión de electrones), la fase de \({\widetilde{ Se accede a \psi }}_{{\rm{t}}}(p)\) así como a la forma de onda Ap(t).

a, un paquete de ondas de electrones ψr(t), muestreado en la recolisión en la superficie de la nanopunta, está representado por su distribución de momento \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{r}}}(p)\) y la intensidad espectral correspondiente \({\left|{\widetilde{\psi }}_{{\rm{r}}}(p)\right|}^{2}\). Después de la retrodispersión, una mayor aceleración del paquete de ondas por el potencial vectorial del campo de bombeo Ap(t) (curva roja) da lugar a un paquete de ondas terminal \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t} }}(p)\) con la correspondiente intensidad espectral \(I(p)={\left|{\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p)\right|}^{2 }\). La superposición coherente (curva amarilla discontinua) del campo de la bomba con una réplica débil y retardada (τ) (la puerta) da como resultado un cambio de impulso, −eAHAS(t + τ) de la distribución de impulso final \(I(p ,\tau )={\left|{\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p,\tau )\right|}^{2}\). b, Espectrogramas de rayas homocromáticas de attosegundos (HAS) dependientes del retardo simulados para pulsos de electrones sin chirrido (panel izquierdo), chirrido positivo de 3,5 × 103 as2 (panel central) y chirrido de tercer orden de 1 × 105 as3 (panel derecho). Las curvas blancas discontinuas resaltan los cambios resultantes de la modulación de intensidad dependientes de la energía.

Datos fuente

El acceso a la fase de \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p)\) es posible activando temporalmente la emisión de electrones con una réplica débil del pulso de la bomba (en adelante denominado como puerta con potencial vectorial Ag(t)) cuando \(\eta \equiv {\left|{A}_{{\rm{g}}}(t)\right|}^{2}/{\left| {A}_{{\rm{p}}}(t)\right|}^{2}\ll 1\) (refs. 27,31). En este límite, el pulso de bomba es el único responsable de liberar el paquete de ondas de electrones, mientras que el pulso de puerta altera principalmente su fase. Esto se manifiesta por el cambio y la remodelación de los espectros de fotoelectrones terminales al final del pulso impulsor (Fig. 2a). Si se varía el retardo τ entre los pulsos de la bomba y de la compuerta (ver Métodos), la distribución espectral terminal del electrón liberado, \(I(p,\tau )={\left|{\widetilde{\psi }}_{{ \rm{t}}}(p,\tau )\right|}^{2}\) se puede aproximar como:

en la que ψt(t) es la transformada de Fourier inversa de \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p)\) y AHAS(t + τ) representa un potencial vectorial efectivo, que está explícitamente relacionado con el potencial del vector incidente Ag (t) del pulso de puerta como se muestra en Métodos y que representa el impulso que un electrón acumula desde el momento de su nacimiento hasta la detección. La ecuación (2) implica: (i) una variación de τ permite la composición de un espectrograma en forma de rayas cuya reconstrucción puede permitir recuperar la fase de \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}} (p)\) y (ii) la variación del momento de la distribución de electrones sigue AHAS(t). Mientras que la implicación de (ii) (ver Métodos) permite el muestreo de la forma de onda de un pulso de luz31, (i) es esencial para mapear la dinámica de la emisión de campo. Para distinguirlo de las rayas de attosegundos convencionales, nos referimos a este enfoque como rayas de attosegundos homocromáticas (HAS), destacando que la frecuencia portadora de los campos de bomba y compuerta es idéntica.

En la Fig. 2b se muestran espectrogramas HAS simulados en condiciones pertinentes para los experimentos presentados aquí. En particular, y en estrecha analogía con las rayas de attosegundos ordinarias41,42, los diferentes tipos de chirridos del pulso de electrones en colisión ψr(t) producen firmas visuales distintas en el espectrograma, que se manifiestan como cambios de la modulación de la intensidad espectral versus el retardo y la energía, como se destaca por las curvas blancas discontinuas en la Fig. 2b.

En nuestros experimentos, derivamos pulsos de bomba y compuerta mediante la división espaciotemporal de los transitorios ópticos del subciclo utilizando un módulo de espejo dual como se muestra en la Fig. 1a. La Figura 3a muestra un espectrograma HAS registrado por nuestro aparato. Una relación η ≈ 6,3 × 10−3 garantiza que el pulso de la puerta es lo suficientemente débil como para servir como puerta de fase (ver Métodos), mientras que una modulación de amplitud débil restante (5–10%) del espectrograma frente al retardo fue útil para evaluar la sincronizar entre los impulsos de la bomba y de la compuerta, y con ello cronometrar el caso de recuperación con respecto a la forma de onda del impulso de la bomba impulsora.

a, Espectrograma de rayas homocromáticas de attosegundos (HAS) de la emisión del campo óptico de una nanopunta de tungsteno que consta de 60 espectros de electrones individuales registrados en función del retraso (tamaño de paso de 200 as) entre un intenso (Ip ≈ 25,4 TW cm-2) pulso de ciclo único y un pulso de puerta 6,3 × 10−3 veces más débil. b, Potencial vectorial Ag(t) evaluado por la variación del corte de energía del fotoelectrón en el espectrograma HAS en el panel a en función del retraso (azul) y de un espectrograma de rayas ordinario (rojo) (consulte Datos ampliados, Fig. 9) en absoluto unidades. c, Espectrograma HAS simulado utilizando las formas de onda de campo registradas experimentalmente de los pulsos de bomba y compuerta. Las líneas verticales discontinuas en a y c indican diferentes eventos de redispersión. d, Energías terminales de emisiones de electrones directas (verde) y retrodispersadas (púrpura) asociadas (líneas horizontales discontinuas) con las correspondientes energías de corte en el espectrograma (c), así como tiempos de liberación (líneas verticales discontinuas) forma de onda de la bomba de campo cercano (rojo curva). EUV-AS, rayas de attosegundos ultravioleta extremo.

Datos fuente

La Ag (t) evaluada (curva azul en la Fig. 3b) por HAS exhibe una excelente coincidencia de formas de onda derivada de las rayas de attosegundos EUV (curva roja en la Fig. 3b), como lo demuestra el grado de similitud43 (alrededor de 0,95). En este caso, el potencial vectorial evaluado por HAS representa el campo cercano del pulso de puerta en la proximidad de la punta. Además, la relación entre las amplitudes absolutas de los potenciales vectoriales evaluados por los dos métodos proporciona una medición directa del factor de mejora de campo f = 3,73 ± 0,25, que concuerda estrechamente con el resultado de la metodología resaltada en la Fig. 1c ( realizado con una nanopunta diferente) y las estimaciones teóricas.

Cómo la medición en el dominio del tiempo de la emisión de electrones en materiales nanoestructurados beneficia la comprensión intuitiva del proceso y su sincronización en tiempo real se puede apreciar mejor mediante una inspección minuciosa de las fases oscilantes de energías de corte altas y bajas en la Fig. 3a. Por ejemplo, un retraso aparente de los máximos de las oscilaciones correspondientes (resaltados por curvas discontinuas rojas y azules, respectivamente, en la Fig. 3a) versus el retraso indica un retraso en la emisión de electrones a energías más bajas en aproximadamente un ciclo de láser (TL ≈ 2,3 fs). Esta característica, también bien reproducida en nuestra simulación (Fig. 3c), muestra que la emisión de baja energía consiste en una mezcla de electrones directos que emergen dentro del semiciclo principal del campo impulsor (puntos verdes en la Fig. 3d) y baja Los electrones retrodispersados ​​​​de energía generaron aproximadamente un ciclo del campo impulsor más tarde (puntos morados en la Fig. 3d). Además, la amplitud uniforme y la modulación de energía del espectro de fotoelectrones (Fig. 3a) en un amplio rango de energías (50-150 eV) ofrecen evidencia convincente de que la emisión se limita a un solo pulso de electrón generado dentro de un medio ciclo de campo.

Para la reconstrucción del paquete de ondas de electrones, estamos interesados ​​principalmente en las propiedades de los pulsos de electrones en colisión a energías típicamente superiores a 20 eV, es decir, dónde este pulso podría servir para el análisis espacial de superficies de alta resolución/escala atómica28. Considerando la relación entre la energía terminal de los electrones (aproximadamente 10 Up) y la del momento de la recolisión (aproximadamente 3,17 Up), concluimos que la información relevante está codificada en el extremo de alta energía (>80 eV) del espectrograma de la Fig. 3a, aislado en la Fig. 4a. La Figura 4b muestra la reconstrucción numérica de los datos en la Fig. 4a basada en las ecuaciones (1) y (2), los parámetros de campo recuperados Ap (t) y Ag (t) (Fig. 3b), el retardo de tiempo absoluto τ (Datos extendidos Fig. 8) y el algoritmo numérico detallado en Métodos.

a, b, espectrogramas HAS registrados experimentalmente (a) y reconstruidos (b) a partir de una nanopunta W. c, Espectro de pulso de electrones retrodispersado recuperado (relleno magenta) y su fase espectral (curva roja). d, Perfil de intensidad del pulso de electrones (relleno magenta) y su fase temporal (línea roja). e, Campo cercano (curva roja) y su sincronización con respecto al pulso de electrones de attosegundo (relleno magenta). f, Análisis de tiempo-frecuencia del pulso de electrones de attosegundo (el color falso es la intensidad en unidades arbitrarias) y tiempos de liberación recuperados (curva negra). La curva roja discontinua indica los tiempos de liberación calculados de forma semiclásica para la forma de onda de luz de campo cercano en e. Las barras de error representan desviaciones estándar de los valores correspondientes indicados.

Datos fuente

Los perfiles de pulso de electrones recuperados en los dominios espectral y temporal se muestran en la Fig. 4c, d, respectivamente. El espectro se extiende en el rango de 20 a 80 eV (Fig. 4c, curva sombreada en magenta) y está temporalmente limitado a aproximadamente 53 ± 5 as, medido en todo su ancho a la mitad del máximo de su perfil de intensidad (Fig. 4d, magenta). -curva sombreada). La Figura 4e compara el pulso de electrones recuperado y los perfiles del campo cercano, y muestra que el paquete de ondas de electrones vuelve a visitar la superficie de la nanopunta (curva sombreada en magenta) en momentos cercanos a la transición cero del campo impulsor (curva roja). Esta observación es compatible con la comprensión semiclásica de la redispersión de campos fuertes en los átomos11,36.

Una inspección más cercana de las fases espectral y temporal recuperadas (curvas rojas en la Fig. 4c, d) también muestra una dispersión temporal insignificante del pulso de electrones en comparación con su duración limitada por Fourier (aproximadamente 50 as). La compatibilidad de este hallazgo con el modelo semiclásico se puede apreciar mejor comparando el retraso de grupo de la liberación de electrones (línea negra continua en la Fig. 4f) evaluado por el análisis de tiempo-frecuencia (Fig. 4f, color falso) del attosegundo. forma de onda de pulso de electrones en la Fig. 4d con los tiempos de liberación semiclásicos (curva roja discontinua en la Fig. 4f) calculados utilizando la forma de onda de campo cercano del pulso impulsor (curva roja en la Fig. 4e). La comparación destaca que, como anticipa el modelo de recolisión semiclásico, los electrones de energía cercanos al corte, es decir, donde se fusionan las trayectorias cortas y largas, llevan un chirrido temporal menor. Esta característica, común en la emisión de altos armónicos casi de corte en los átomos24,41, fortalece aún más el vínculo entre la óptica de campo fuerte en los átomos y los sistemas nanoópticos.

La medición directa de pulsos de electrones de attosegundos en la emisión del campo óptico amplía el repertorio de herramientas científicas ultrarrápidas. La técnica presentada aquí podría ofrecer una amplia gama de capacidades para rastrear la dinámica electrónica colectiva o correlacionada ultrarrápida en diversos materiales depositados o unidos a nanopuntas de tungsteno44,45, así como en sistemas en fase gaseosa. Los pulsos de electrones en colisión también permitirán experimentos de difracción de electrones inducida por láser46 resueltos en attosegundos en nanopuntas, así como experimentos de nanodifracción ex situ en muestras colocadas a una distancia nanométrica del ápice de la punta47. Estas posibilidades podrían permitir nuevas rutas para explorar la estructura y dinámica de la materia condensada en cuatro dimensiones.

Para mediciones de rayas EUV de attosegundos (Datos extendidos, Fig. 1a), los transitorios del subciclo se enfocan en el chorro de gas de neón para generar pulsos EUV mediante generación de altos armónicos. Los pulsos ópticos y EUV que se propagan colinealmente están separados espacialmente por un filtro Zr, que también actúa como un filtro espectral de paso alto EUV (>70 eV), lo que permite el aislamiento de un solo pulso de attosegundo. Los pulsos ópticos y EUV se reflejan en un conjunto de espejo dual, que consta de un espejo interior de Mo/Si (centrado en alrededor de 85 eV) y un espejo exterior de níquel, respectivamente. Los espejos interior y exterior se pueden retrasar con resolución nanométrica (Datos ampliados, figura 1a). Los pulsos ópticos y EUV se enfocan en un segundo chorro de gas Ne. Los espectros de fotoelectrones registrados en función del retraso entre los espejos interior y exterior permiten la composición de espectrogramas de rayas de attosegundos, que permiten la caracterización detallada del pulso EUV de attosegundos y, en particular para estos experimentos, la forma de onda de campo del pulso óptico. Los detalles sobre las técnicas relevantes se pueden encontrar en las referencias. 35,41,48.

Las mediciones de HAS se realizan en la misma configuración mediante (1) eliminación automática del gas Ne utilizado para generar armónicos altos y el filtro Zr, (2) sustitución automática del espejo interior en el módulo de doble espejo por un espejo recubierto de Ni. una de las mismas distancias focales (Datos extendidos, Fig. 1b) y (3) la boquilla de gas de dispersión se reemplaza por una nanopunta de tungsteno conectada a tierra eléctricamente. Las modificaciones de configuración anteriores se ejecutan en una fracción de minuto y garantizan condiciones idénticas para todas las mediciones relevantes. En la configuración HAS de la configuración en Datos extendidos Fig. 1b, los espejos interior y exterior recubiertos de Ni dividen espacialmente el pulso óptico en pulsos de bomba (haz del espejo interior) y de compuerta (espejo exterior). Una etapa de transición de precisión introduce un retraso entre los pulsos reflejados en los espejos interior y exterior, respectivamente, (ver recuadro en Datos ampliados Fig. 1b). Las mediciones de HAS, así como las mediciones de escala de intensidad del espectro de electrones y los rendimientos, se realizaron con intensidades de campo impulsor por debajo de una intensidad crítica, en la que se produce el daño óptico irreversible de las nanopuntas. Este límite superior de intensidad se identificó experimentalmente observando caídas repentinas e irreversibles de la energía de corte de electrones en mediciones de escala de intensidad.

Para medir el recuento total de electrones por pulso generado en nuestra configuración, se introduce un electrodo delgado (de aproximadamente 5 mm × 5 mm) aproximadamente 2 mm por encima de la nanopunta (Datos ampliados, figura 2). Esta configuración permite la detección de electrones liberados en un ángulo sólido Ω > π estereorradiánes. El voltaje inducido en la placa delgada se mide mediante un amplificador de bloqueo a la frecuencia de referencia de la tasa de repetición del láser impulsor (aproximadamente 3 KHz). La corriente electrónica se evalúa dividiendo el voltaje inducido por la impedancia del sistema (10 MΩ). El recuento total de electrones por pulso se obtiene a su vez dividiendo la corriente por la tasa de repetición del láser y la carga de los electrones.

Se expusieron nanopuntas de tungsteno a intensidades de hasta I ≈ 45 TW cm-2 sin notar ningún daño. Esto se verificó realizando el estudio de intensidad-energía de corte que se muestra en la Fig. 1b, tanto de intensidad creciente como decreciente, y registró curvas idénticas. Cuando la intensidad crítica alcanza I ≈ 45 TW cm-2, la punta se daña y la energía de corte cae irreversiblemente a valores mucho más bajos sin posibilidad de recuperación a menos que se instale una nueva punta.

Para explorar la estabilidad a corto y largo plazo de nuestro sistema, registramos espectros de electrones en función del tiempo en condiciones idénticas y para intensidades típicamente más altas que las utilizadas en las mediciones HAS. Los datos que se muestran en la figura 3 de datos ampliados sugieren una excelente estabilidad de la energía de corte y el rendimiento de electrones, lo que implica la robustez estructural de la nanopunta en la escala de tiempo de mediciones típicas (unos pocos minutos), así como durante varias horas.

La probabilidad de ionización dependiente del tiempo de una nanopunta de tungsteno se aproxima mediante la fórmula de Fowler-Nordheim como 5,17,49,50:

en el que E(t) es la forma de onda del campo eléctrico de los pulsos impulsores, ϕ es la función de trabajo del metal y m, ħ y e son la masa del electrón, la constante de Planck reducida y la carga del electrón, respectivamente. Calculamos las trayectorias de los electrones utilizando las ecuaciones clásicas de movimiento en el límite de un solo electrón como 7,8,11,17,36:

Aquí i es el índice de cada trayectoria individual y f0 es el factor de mejora de campo. Al final del pulso, el espectro de un electrón se evalúa mediante una combinación espectral de las energías de todas las trayectorias ponderadas por la tasa de ionización en el momento de su nacimiento.

Para los experimentos descritos aquí, simulamos espectros de electrones de tungsteno (ϕ = 4,53 eV) versus la intensidad máxima de campo del pulso impulsor (Datos ampliados, figura 4). El campo de conducción (curva roja en la figura 4a de datos extendidos) utilizado en nuestras simulaciones se midió mediante una configuración de rayas de attosegundos EUV integrada en nuestro aparato. Un factor de mejora de campo de f0 = 3,46 utilizado en estas simulaciones se derivó experimentalmente como se describe en el texto principal. La longitud del carcaj de los electrones en nuestro rango de intensidad (la longitud más larga de aproximadamente 1,7 nm a la intensidad más alta de aproximadamente 41 TW cm-2) es considerablemente más corta que la longitud de desintegración del campo cercano (aproximadamente 30 nm). Por lo tanto, los electrones liberados experimentan un campo cercano casi homogéneo y, por lo tanto, pueden despreciarse los efectos de extinción17 debidos a la desintegración del campo cercano.

De acuerdo con los datos de la Fig. 1c, los espectros de electrones simulados exhiben dos cortes de energía bien discernibles (líneas discontinuas rojas y azules en la Fig. 4b de Datos extendidos) asociados con la retrodispersión (línea púrpura en la Fig. 4a de Datos extendidos) y la electrones directos (línea verde en la Fig. 4a de datos extendidos). Las pendientes de alto (\({s}_{{\rm{W}},{\rm{high}}}^{({\rm{th}})}={{\rm{d}}E }_{{\rm{c}}}/{{\rm{d}}U}_{{\rm{p}}}=130.3\)) y bajo (\({s}_{{\rm {W}},{\rm{low}}}^{({\rm{th}})}=26.1\)) las energías de corte concuerdan bien con las de nuestras mediciones (Fig. 1c). La teoría muestra mayores límites de emisión a energías más bajas que la de los electrones directos. Debido a que son relativamente débiles, no dejan ninguna firma directa en los espectros de fotoelectrones. Sin embargo, tales contribuciones se vuelven visibles en los espectrogramas HAS, como se analiza en la Fig. 3.

Para estimar teóricamente la mejora del campo cercano en las proximidades de la nanopunta de tungsteno, resolvimos numéricamente las ecuaciones de Maxwell mediante simulaciones tridimensionales en el dominio del tiempo de diferencias finitas (FDTD). La nanopunta se modeló como se muestra en la figura 5a de datos extendidos como una esfera con un radio de 35 nm que pasa suavemente a un cono con un ángulo de apertura (un solo lado) de 15 ° y considerando las propiedades ópticas del tungsteno51. Las simulaciones predicen un factor máximo de mejora de campo de aproximadamente 3,8 cerca de la superficie en el ápice de la punta. A modo de comparación, la distribución espacial de la mejora en una nanoesfera de tungsteno respectiva (es decir, excluyendo el cono) se muestra en la Fig. 5b de datos ampliados, con un factor de mejora de pico ligeramente más bajo de aproximadamente 2,7.

Para inspeccionar si la interacción de carga afecta sustancialmente la dinámica de emisión de electrones para los parámetros considerados, realizamos simulaciones de trayectoria semiclásicas utilizando el modelo de campo medio de Mie-Monte Carlo (M3C)52. Este último se ha utilizado ampliamente para el estudio de la ionización de campo fuerte en nanoesferas dieléctricas53,54,55 y recientemente también se ha adoptado para la descripción de nanopuntas metálicas56. En resumen, imitamos el vértice de la nanopunta como la mitad de una esfera con el radio correspondiente. El campo cercano se evalúa como el campo de polarización lineal combinado debido al pulso incidente (evaluado mediante la solución de Mie de las ecuaciones de Maxwell) y una contribución no lineal adicional debido a la interacción de carga tratada como un campo medio en aproximación electrostática (evaluado por alta- orden de expansión multipolar). Este último incluye interacciones de Coulomb entre los electrones emitidos, así como sus cargas imagen (es decir, una polarización de esfera adicional causada por los electrones libres). Las trayectorias de fotoelectrones se generan mediante muestreo Monte Carlo de eventos de ionización en la superficie de la esfera, en el cual evaluamos las probabilidades de formación de túneles dentro de la aproximación WKB mediante integración a través de la barrera proporcionada por el campo cercano local. Las trayectorias se propagan en el campo cercano mediante la integración de ecuaciones clásicas de movimiento y teniendo en cuenta las colisiones entre electrones y átomos a través de las respectivas secciones transversales de dispersión de los electrones que se mueven dentro del material. Para imitar la mejora máxima ligeramente mayor de la respuesta lineal del campo cercano en una punta de tungsteno (≈3,8) en comparación con una esfera (≈2,7), consulte Datos ampliados en la figura 5, cambiamos la escala de la intensidad del láser incidente en un factor de 1,4. Las simulaciones de M3C realizadas predicen aproximadamente tres veces menos electrones emitidos que los experimentos, lo que atribuimos a contribuciones de electrones lentos que se originan en el vástago de la nanopunta. Esto se fundamenta mediante la comparación de los rendimientos totales de electrones previstos para la nanopunta y la media esfera, obtenidos mediante la integración de las tasas de ionización locales sobre las respectivas áreas de superficie y la duración del pulso. Sin embargo, las densidades de carga en el polo de la esfera y el vértice de la punta son comparables, lo que permite inspeccionar el impacto de las interacciones de carga dentro del modelo de simulación simplificado. Datos ampliados La Fig. 6a compara espectros multielectrónicos simulados con (curvas continuas) y sin (curvas discontinuas) que tienen en cuenta las interacciones de carga entre los electrones individuales y cuatro configuraciones representativas de las intensidades máximas (y los correspondientes rendimientos de electrones) del campo impulsor, como se indica. en la leyenda. La presencia de interacción de carga se manifiesta principalmente por una disminución notable del rendimiento de electrones directos (<50 eV), que, de acuerdo con trabajos anteriores52,57, puede atribuirse a un atrapamiento parcial de estos electrones en las proximidades de la punta. . Los campos eléctricos cuasiestáticos generados por la captura de electrones de baja energía afectan a su vez la dinámica de los electrones en colisión y dan lugar a un aumento del límite de energía del electrón terminal52,57. Para la intensidad más alta y el correspondiente rendimiento de electrones, este cambio es aproximadamente del 8% en energía.

Aunque en nuestros experimentos no se pueden discernir manifestaciones transparentes de tales efectos, es útil comprender las posibles implicaciones de las interacciones de carga en la caracterización de pulsos de electrones de attosegundos utilizando HAS. Con este fin, ampliamos nuestro análisis al dominio del tiempo para pulsos de intensidad (aproximadamente 31 TW cm-2) y rendimiento de electrones (aproximadamente 600 electrones por pulso), imitando las condiciones experimentales en nuestras mediciones HAS.

Datos ampliados La Fig. 6b muestra la distribución de energía de recuperación del conjunto de electrones versus los tiempos de liberación sin (arriba) y con (abajo) inclusión de interacciones de carga. La energía de liberación instantánea se evalúa tomando el primer impulso de los espectros resueltos en el tiempo (curvas continuas y discontinuas en negro) y las fases temporales (curvas continuas y discontinuas en azul) mediante la integración temporal de la energía instantánea. Su comparación, que se muestra en la figura 6b de datos ampliados, sugiere diferencias marginales y, por lo tanto, efectos insignificantes correspondientes sobre las características temporales del pulso de electrones en el momento de la recuperación.

Cuando el análisis en el dominio del tiempo se extiende a las energías terminales de los electrones en colisión versus el tiempo de liberación, las interacciones espacio-carga se manifiestan por un cambio ascendente uniforme de las energías terminales en aproximadamente un 8%, pero no afecta la fase temporal del paquete de ondas del electrón terminal. (Datos ampliados, figura 6c).

Para investigar cómo este cambio de energía podría afectar potencialmente la recuperación del pulso de electrones en el momento de la recolisión, aplicamos los efectos de fase simulados en nuestros datos experimentales (consulte la sección 'Metodología de reconstrucción HAS') y evaluamos una vez más las propiedades espectrales y temporales. del pulso electrónico de attosegundo en colisión. Las observaciones clave asociadas con las interacciones espacio-carga incluyen un cambio débil y uniforme de la energía central del electrón en colisión en unos pocos electronvoltios (Datos ampliados, figura 6d) y un cambio sutil en el perfil temporal del pulso del electrón (Datos ampliados, figura 6d). 6e), lo que resulta en un alargamiento de aproximadamente 4 as de su duración en todo el ancho a la mitad del máximo, lo que está dentro del error de la reconstrucción experimental (aproximadamente 5 as).

El objetivo clave de HAS es recuperar la estructura temporal de un paquete de ondas de pulso de electrones de attosegundos ψr(t) en el momento de su recuperación en su superficie principal. Como esta función de onda no es directamente accesible, es necesario vincularla a otras cantidades que se miden directamente en los experimentos (como la intensidad espectral terminal \(I(p)={\left|{\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p)\right|}^{2}\) en un detector) o se puede reconstruir a partir de los datos experimentales.

Considerando un electrón liberado desde una superficie y conducido de regreso a ella por un fuerte campo de bombeo Ep(t), su paquete de ondas reencontradas ψr(t) puede vincularse a su amplitud espectral terminal \({\widetilde{\psi }}_{{ \rm{t}}}(p)\) al final de la interacción con el pulso de conducción. El paquete de ondas de recuperación dependiente del tiempo ψr(t) se expresa mediante su representación de Fourier \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{r}}}(p)={\int }_{- \infty }^{\infty }{\psi }_{{\rm{r}}}({t}_{{\rm{r}}})\exp [{\rm{i}}\frac{ {p}^{2}}{2}{t}_{{\rm{r}}}]{\rm{d}}{t}_{{\rm{r}}}\) y, a continuación Durante la recolisión, la amplitud espectral se transforma a la forma terminal38,39,40,58 (en unidades atómicas):

Aquí S es la fase de Volkov impartida al paquete de ondas de electrones sólo por el potencial vectorial Ap(t) del pulso de bomba después de la recolisión en una instancia tr, en la cual la forma general de la fase de Volkov se acumuló desde una instancia de tiempo t1 hasta una posterior. instancia t2 por un campo eléctrico con potencial vectorial A(t) se expresa como59:

Tenga en cuenta que la ecuación (6) excluye la propagación en el espacio libre, es decir, desaparece en ausencia del campo, y la ecuación (5) refleja la función de onda dependiente del momento en la superficie, incluidas las fases acumuladas sólo por el campo de la bomba.

Las teorías semiclásicas anteriores sobre la emisión de campo fuerte39,40,58 en los átomos han sugerido que el paquete de ondas en recaída ψr(t) puede expresarse mediante la integración sobre el caso de ionización t′ antes de la recolisión en el tiempo tr y sobre los momentos canónicos p′ en términos de amplitud de ionización, dictada por la transición dipolar Ep(t′)d(p′ + Ap(t)), la amplitud de dispersión típicamente descrita como g(p′ + Ap(tr)) y la fase de Volkov que el electrón acumula desde t ′ para traducir como:

Aquí d y g son el dipolo y el elemento de matriz de dispersión, respectivamente, como se define en las referencias. 39,40,58, y eiϕt refleja las fases adicionales adquiridas durante la evolución temporal del estado ligado antes de la ionización. En nuestro entorno experimental de HAS en el que el parámetro Keldysh de γ ≈ 0,38 sugiere el régimen de túnel60, esos tres procesos (ionización, propagación y retrodispersión) pueden tratarse de forma independiente sin correcciones no adiabáticas en la fase de Volkov, S (refs. 61, 62).

La ecuación (5) implica que el acceso a ψr(t) es posible si se conocen \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p)\) y Ap(t). Por lo tanto, nuestro objetivo es describir cómo se puede acceder a estas cantidades mediante un proceso de activación de fase de la emisión del campo óptico mediante una réplica débil del impulso impulsor (pulso de compuerta). Ahora inspeccionamos los efectos de agregar el pulso de puerta sobre la dinámica del electrón descrita en las ecuaciones (5) a (7). Definimos el pulso de compuerta mediante un campo Eg(t + τ) y su potencial vectorial Ag(t + τ), en el que τ es el retraso entre los pulsos de bomba y de compuerta como se describió anteriormente. Reemplazando los campos de la bomba y sus potenciales vectoriales por la superposición de los pulsos de la bomba y la compuerta en las ecuaciones (5) a (7) como Ep(t) → Ep(t) + Eg(t + τ) y Ap(t) → Ap (t) + Ag(t + τ), la amplitud espectral terminal perturbada por la puerta se puede reescribir como:

en el cual \({\psi }_{{\rm{r}}}^{({\rm{g}})}({t}_{{\rm{r}}},\tau )\) denota el paquete de ondas de electrones en recaída perturbado por el pulso de puerta adicional marcado por el superíndice (g) que se distingue de la contraparte sin puerta ψr(t) (ver ecuación (7)). Debido a que la cantidad sin puerta ψr(t) es de interés en esta discusión, el tema de esta sección es cómo expresar \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p,\ tau )\) en términos de ψr(t) con términos de fase introducidos por la puerta.

Primero investigamos el paquete de ondas de electrones perturbados en recaída \({\psi }_{{\rm{r}}}^{({\rm{g}})}({t}_{{\rm{r}} },\tau )\) en la ecuación (8) y cómo vincularlo con el paquete de ondas de electrones sin puerta ψr(t). Si el campo de la puerta es lo suficientemente débil, es decir, \(\eta ={\left|{A}_{{\rm{g}}}(t)\right|}^{2}/{\left|{ A}_{{\rm{p}}}(t)\right|}^{2}\ll 1\), la transición dipolar y las amplitudes de dispersión se pueden considerar invariantes, es decir, \(\left[{E }_{{\rm{p}}}(t)+{E}_{{\rm{g}}}(t+\tau )\right]d(p+{A}_{{\rm{p} }}(t)\,+\)\({A}_{{\rm{g}}}(t+\tau ))\approx {E}_{{\rm{p}}}(t)g (p+{A}_{{\rm{p}}}(t))\) y \(g(p+{A}_{{\rm{p}}}(t)+{A}_{{ \rm{g}}}(t+\tau ))\approx g(p+{A}_{{\rm{p}}}(t))\) en la expresión del paquete de ondas de electrones en recaída (ecuación (7 )). En tal caso, la puerta sólo modifica la fase impartida al paquete de ondas entre ionización y recolisión:

En vista de estas consideraciones, la variación de la fase (ver ecuación (6)) se puede expresar como:

Aquí se ignora el término cuadrado de Ag(t + τ), ya que su contribución es insignificante en comparación con los otros términos. La ecuación (10) implica que el campo de puerta introduce una fase adicional de \(\Delta S(p+{A}_{{\rm{p}}}(t),{t}_{2},{t}_ {1}\,;{A}_{{\rm{g}}}(t+\tau ))\) al caso sin puerta. Como resultado, la ecuación (9) se puede reescribir como:

Tenga en cuenta que si faltara el último término de fase e−iΔS, la expresión sería idéntica a la ecuación (7) y, por lo tanto, a la función de onda de recuperación sin puerta ψr(tr). Por lo tanto, obviamente sería conveniente eliminar el término e−iΔS de las integrales, ya que esto permitiría expresar el paquete de ondas de electrones en recaída \({\psi }_{{\rm{r}}}^{({\rm {g}})}({t}_{{\rm{r}}},\tau )\) en la ecuación (8) a través de la contraparte no perturbada ψr(tr) y una fase extra. Para continuar con esta idea, consideramos dos aproximaciones.

En primer lugar, siguiendo la famosa aproximación del punto de silla, la contribución dominante en la integración sobre los momentos canónicos p′ la proporciona el momento cinético p′ + Ap(t) que es igual al momento cinético pr del electrón en colisión en la superficie. Por lo tanto, el término de momento cinético en ΔS puede aproximarse como \(\Delta S({p}^{{\prime} }{+A}_{{\rm{p}}}(t),{t}_{ {\rm{r}}},{t}^{{\prime} }{\rm{;}}{A}_{{\rm{g}}}(t+\tau ))\aprox \Delta S ({p}_{{\rm{r}}},{t}_{{\rm{r}}},{t}^{{\prime} }{\rm{;}}{A}_ {{\rm{g}}}(t+\tau ))\).

En segundo lugar, debido a que el término exponente de la fase adicional e−iΔS oscila lentamente en comparación con e−iS en la integración temporal sobre t′ en la ecuación (11), la fase adicional ΔS se puede aproximar mediante un promedio de tiempo \(\overline{ \Delta S}\) dentro de una ventana de tiempo Δt:

Como nuestro objetivo principal es reconstruir paquetes de ondas de electrones de attosegundos que contribuyen al corte espectral, elegimos Δt como el intervalo de tiempo entre la ionización y la recuperación de la trayectoria clásica de retrodispersión que da como resultado la energía cinética final más alta. Para evaluar la fase promediada \(\overline{\Delta S}\) y así simplificar la forma analítica de la ecuación (12), ΔS se puede expresar como:

Al insertar la ecuación (13) en la ecuación (12), ahora se puede evaluar la variación de fase efectiva (promediada) \(\overline{\Delta S}\,\):

en el que \({\bar{A}}_{{\rm{g}}}^{({\rm{b}})}(t)\) se define como:

El uso de las aproximaciones descritas anteriormente ahora permite extraer el término de fase adicional de las integraciones en la ecuación (11) y, considerando el signo flip \(\overline{\Delta S}\to -\overline{\Delta S}\) en el caso de retrodispersión, el paquete de ondas de electrones en recaída perturbado se puede expresar a través del paquete de ondas sin puerta y el término de fase extra promediado \({\psi }_{{\rm{r}}}^{({\rm{ g}})}({t}_{{\rm{r}}},\tau )\approx {\psi }_{{\rm{r}}}({t}_{{\rm{r }}}){{\rm{e}}}^{{\rm{i}}\overline{\Delta S}}\) en la ecuación (8).

Pasamos ahora a discutir cómo se puede describir el paquete de ondas de electrones al final de la interacción en presencia de los campos de bomba y compuerta (ecuación (8)). Tomando los resultados de las ecuaciones (11) a (14) y restaurando pr con el momento cinético p + Ap(t), la ecuación (8) se puede reescribir como:

Debido a que los rangos de integración para S y ΔS son idénticos (de tr a ∞), las dos fases se pueden fusionar en una sola ecuación (S′ = S + ΔS),

en el que AHAS(t) se denomina en lo sucesivo potencial de vector HAS efectivo y dice:

Esta expresión del potencial del vector HAS efectivo es compatible con la acumulación de momento clásica durante la excursión desde la ionización hasta la detección, \(\Delta p=-\,{\rm{e}}\left[2A({t}_ {{\rm{r}}})-A({t}_{{\rm{r}}}-\Delta t)\right]\), bajo la condición de redispersión, \({\int }_{ {t}_{{\rm{r}}}-\Delta t}^{{t}_{{\rm{r}}}}{A}_{{\rm{g}}}(t) {\rm{d}}t=\Delta t{A}_{{\rm{g}}}({t}_{{\rm{r}}}-\Delta t)\)(refs. 11 ,36,63). Usando la ecuación (17), la amplitud del electrón terminal \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p,\tau )\) se puede expresar como:

La ecuación (19) implica que la puerta también contribuye al momento terminal del paquete de ondas de electrones mediante AHAS(tr + τ), que depende del retardo de tiempo τ. Como se describe en la ecuación (5), la contribución del momento Ap(t) del campo de la bomba ya está incorporada en la amplitud espectral del electrón terminal sin puerta \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}} }(p)\), cuya intensidad es directamente accesible en experimentos. Por lo tanto es conveniente para el análisis de datos HAS expresar la ecuación (19) con la forma terminal de \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p).\) Descomponemos la fase en la ecuación (19) mediante \(S(p,{t}_{2},{t}_{1}\,;{A}_{{\rm{p}}}(t)+ {A}_{{\rm{g}}}(t+\tau ))\aprox S(p,{t}_{2},{t}_{1}\,;{A}_{{\ rm{p}}}(t))+\Delta S(p+{A}_{{\rm{p}}}(t),{t}_{2},{t}_{1}\, ;{A}_{{\rm{HAS}}}(t+\tau ))\) y reescribe la ecuación (19) como:

En analogía con la ecuación (11), si el término e−iΔS desaparece, la ecuación anterior es idéntica a la ecuación (5), que vincula el paquete de ondas de electrones en colisión ψr(t) con la amplitud espectral terminal \({\widetilde{\ psi }}_{{\rm{t}}}(p)\). Aquí, de manera similar a la representación de Fourier del paquete de ondas de recolisión, definimos el par de Fourier del paquete de ondas de electrones terminal como:

Tenga en cuenta que el paquete de ondas de electrones terminal ψt(t) es un paquete de ondas de electrones auxiliar que contiene información de estructura temporal del paquete de ondas de electrones en recaída ψr(t) en la superficie de recolisión con los momentos traducidos por la propagación de Volkov con el exponente \( \exp \left[-{\rm{i}}S(p,\infty ,{t}_{{\rm{r}}}{\rm{;}}{A}_{{\rm{p }}}(t))\right]\) (ver ecuaciones (1) y (5)), pero sin la fase desde la propagación espacial hasta la detección. Utilizando el paquete de ondas de electrones terminales ψt(t) (ecuación (21)), la amplitud espectral del electrón terminal (ecuación (20)) se puede simplificar aún más como:

bajo la condición de que la variación del potencial del vector sea débil durante la ventana de tiempo de la recuperación. La ecuación del espectrograma HAS luego dice:

La ecuación (23) describe un espectrograma cuya reconstrucción permite acceder al paquete de ondas de electrones final ψt(t) y, correspondientemente, \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p)\) así como AHAS(t).

Una relación explícita entre el potencial del vector de puerta incidente Ag(t) y el potencial del vector HAS efectivo AHAS(t) se puede entender mejor en el dominio de Fourier. Usando la expansión de Fourier, \({A}_{{\rm{g}}}(t)={\int }_{-{\rm{\infty }}}^{{\rm{\infty }} }{\rm{d}}\omega {\widetilde{A}}_{{\rm{g}}}(\omega ){{\rm{e}}}^{{\rm{i}}\ omega t}\), el potencial del vector HAS efectivo se puede expresar como,

en el que el multiplicador recién introducido \(\widetilde{g}(\omega )\) se define como:

Como se muestra en la ecuación (24), los componentes de Fourier del potencial vectorial HAS efectivo \({\widetilde{A}}_{{\rm{HAS}}}(\omega )\) están relacionados con los de la puerta incidente potencial vectorial \({\widetilde{A}}_{{\rm{g}}}(\omega )\) por multiplicación de \(\widetilde{g}(\omega )\)

El multiplicador de puerta \(\widetilde{g}(\omega )\) es independiente de \({\widetilde{A}}_{{\rm{g}}}(\omega )\). Esto permite la posibilidad de la caracterización completa de Ag(t) a partir de AHAS(t) impreso en un espectrograma HAS.

Para visualizar mejor el concepto de AHAS(t) y verificar la validez de los supuestos utilizados en la derivación anterior, se realizó una simulación semiclásica de un espectrograma HAS utilizando pulsos de ciclo único. La variación de la energía de corte del espectro fotoelectrónico evaluada por el espectrograma HAS se compara con el potencial del vector HAS efectivo AHAS(t) calculado utilizando la ecuación (24) (Datos ampliados, Fig. 7). El multiplicador \(\widetilde{g}(\omega )\) depende del tiempo de excursión Δt entre la ionización y el evento de retrodispersión del electrón de mayor energía. Sobre la base del modelo de recuperación bien establecido, 0,685 veces el período de excursión central64,65 (período central de \(E(\omega )/\left.{\omega }^{2}\right)\)), que corresponde a aproximadamente 0,85 TL, se utilizó para Δt para evaluar \(\widetilde{g}(\omega )\). Aquí TL es el período centroide del pulso láser. Datos ampliados Las figuras 7b-d muestran que la variación de la energía de corte en un espectrograma HAS sigue de cerca a AHAS (t) (curva negra), según lo calculado por el potencial vectorial no modificado del pulso incidente (curva roja discontinua), independientemente de la portadora. fase de envolvente.

La discusión anterior sugiere que, al rastrear la variación de la energía de corte en un espectrograma HAS, podemos obtener AHAS (t) (curvas rojas en los datos extendidos, Fig. 8a, b). Por tanto, el acceso a las componentes de Fourier del potencial vectorial HAS efectivo permite caracterizar el potencial vectorial de la puerta incidente: \({\widetilde{A}}_{{\rm{g}}}(\omega )={\ Widetilde{g}}^{-1}(\omega ){\widetilde{A}}_{{\rm{HAS}}}(\omega )\) (Datos ampliados Fig. 8c,d). El potencial del vector incidente recuperado Ag (t) se muestra en azul en la figura 8b de datos ampliados.

La identificación del retardo cero entre los pulsos de la bomba y la compuerta en un espectrograma HAS se puede obtener con varios métodos. Aquí optamos por un método que permite derivar el retraso absoluto directamente del espectrograma HAS. Aunque la diferencia entre las intensidades de los pulsos de bomba y de compuerta es de más de dos órdenes de magnitud, permanecen modulaciones discernibles (aproximadamente 5 a 10%) de la amplitud espectral del espectrograma. En un espectrograma HAS, la variación total del rendimiento de fotoelectrones se puede evaluar mediante integración espectral en cada punto de retardo (Datos ampliados, Fig. 8e). El punto de retraso cero absoluto se puede encontrar como el punto de retraso en el que el rendimiento varía al máximo (línea discontinua vertical en la figura 8e de datos ampliados).

Las rayas de attosegundos EUV brindan acceso a la forma de onda de campo detallada de un pulso33,34,35. Debido a que esta técnica de caracterización de campo está integrada en nuestra configuración experimental, nos permite comparar HAS como un método de caracterización de campo.

Datos ampliados La Fig. 9a, b muestra las mediciones de rayas de attosegundos HAS y EUV, respectivamente. La forma de onda de potencial vectorial del pulso de puerta incidente recuperada del análisis de corte en HAS (curva roja en Datos extendidos Fig. 9c) y la de la raya de attosegundo EUV (curva azul en Datos extendidos Fig. 9c) muestran una excelente concordancia, como lo verifica el grado de similitud de aproximadamente 0,95 (ref. 43), y respalda la noción de que el pulso de compuerta de hecho actúa como una compuerta de fase.

La descripción compacta de HAS como espectrograma implícita en las ecuaciones (2) y (23) supone que la réplica débil del campo de la bomba actúa como una puerta de fase casi pura en los electrones liberados por la bomba. En otras palabras, puede modificar el momento de los electrones liberados por el campo de la bomba pero no influye mucho en el proceso de ionización de los electrones. Sin embargo, a menos que se comprendan bien las no linealidades de la ionización (por ejemplo, en los átomos), una estimación teórica de la relación requerida entre los pulsos de bomba y de compuerta para lograr una compuerta de fase suficientemente pura requiere validación experimental.

Para identificar los límites seguros dentro de los cuales se cumple la condición anterior, realizamos mediciones de HAS bajo diferentes intensidades de puerta y comparamos las formas de onda de potencial vectorial extraídas de HAS con aquellas caracterizadas por rayas de attosegundos EUV. Como se muestra en la Fig. 10a, b de datos ampliados, las formas de onda de potencial vectorial de dos técnicas logran la mejor concordancia con una relación de intensidad de puerta/bomba baja (η <10-2). En relaciones de intensidad más altas, observamos un desacuerdo cada vez mayor entre las formas de onda reconstruidas con los dos métodos (Datos ampliados, Fig. 10c, d), lo que implica que el pulso de la puerta ya no sirve como una perturbación débil. Estas mediciones sugieren que, para el sistema estudiado, las mediciones HAS requieren un pulso de compuerta cuya intensidad es aproximadamente 10-2 menor que la intensidad de la bomba.

En la primera etapa de la reconstrucción del espectrograma HAS, se recupera el paquete de ondas de electrones terminal ψt(t), como su intensidad espectral \({\left|{\widetilde{\psi }}_{{\rm{t} }}(p)\right|}^{2}\) se puede obtener directamente mediante un espectro de fotoelectrones sin puerta. Por tanto el problema de reconstrucción se reduce a la recuperación de la fase espectral.

Como se explica en el texto principal, aislamos un área espectral de interés (AOI) de 80 a 230 eV (Datos ampliados, Fig. 11a, b). Con esta región de interés, el paquete de ondas terminales se puede expresar como:

Aquí φ(ω) es la fase espectral del paquete de ondas de electrones modelado como una serie polinómica hasta el sexto orden,

en donde Dn y ωc son la dispersión de enésimo orden y la frecuencia central, respectivamente. La reconstrucción se basa en un algoritmo de mínimos cuadrados escrito en MATLAB, que tiene como objetivo la minimización total de la diferencia entre el espectrograma experimental (Fig. 4a y Datos extendidos, Fig. 11a) y reconstruido (Fig. 4b y Datos extendidos, Fig. 11b). ). Para aumentar aún más la fidelidad de la reconstrucción, también ajustamos simultáneamente el mapa diferencial D(E, τ) de un espectrograma HAS I(E, τ), que se define como:

El mapa diferencial es útil porque puede eliminar la intensidad no modulada a lo largo del eje de retardo y permite que el algoritmo de recuperación reconstruya detalles finos de la traza experimental (Datos ampliados, figuras 11c-e). Como estimación inicial de la fase, se utilizó la fase cero. La recuperación del paquete de ondas de electrones terminal se muestra en la figura de datos ampliados 11f,g.

En una siguiente etapa de la reconstrucción, el pulso de electrones en colisión, que es la cantidad clave en este trabajo, se evalúa mediante la propagación de Volkov inversa del paquete de ondas de electrones terminales recuperado como:

La base de Volkov se reconstruye midiendo con precisión la forma de onda del campo de bombeo y su sincronización con respecto a la emisión. El pulso de electrones en recuperación recuperado se muestra en la Fig. 4.

Los datos que respaldan las conclusiones del artículo están disponibles a través de los autores correspondientes previa solicitud razonable. Los datos originales se proporcionan con este documento.

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Descargar referencias

Agradecemos a J. Apportin y B. Kruse por su apoyo con las simulaciones FDTD. Este trabajo fue apoyado por la Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG, Fundación Alemana de Investigación) SFB 1477 'Interacciones luz-materia en interfaces', número de proyecto 441234705.

Financiamiento de acceso abierto proporcionado por la Universität Rostock.

Instituto de Física, Universidad de Rostock, Rostock, Alemania

HY Kim, S. Mandal, L. Seiffert, T. Fennel y E. Goulielmakis

Instituto Max Planck para la Investigación del Estado Sólido, Stuttgart, Alemania

M. Garg

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HYK, MG y SM realizaron experimentos y analizaron los datos experimentales. HYK, MG, LS y TF realizaron simulaciones y modelos teóricos. EG concibió y supervisó el proyecto. Todos los autores contribuyeron a la preparación del manuscrito.

Correspondencia a E. Goulielmakis.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Nature agradece a Qing Dai, Michael Krüger y Peng Zhang por su contribución a la revisión por pares de este trabajo.

Nota del editor Springer Nature se mantiene neutral con respecto a reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

Configuraciones EUV (a) y HAS (b). Los esquemas del iris ajustable y del conjunto de espejo interior doble se reproducen con autorización de SmarAct GmbH.

Los electrones emitidos por una nanopunta de tungsteno expuesta a pulsos de un solo ciclo fueron capturados por un electrodo delgado colocado aproximadamente 2 mm por encima de la punta. El voltaje inducido en el electrodo se registró mediante un amplificador lock-in.

a, Mediciones consecutivas de espectros de fotoelectrones registrados en condiciones idénticas y en un rango de tiempo de aproximadamente 100 s (izquierda). La línea gris indica la energía de corte. Rendimiento de electrones evaluado mediante la integración de los espectros individuales en el panel izquierdo (centro). Espectros individuales superpuestos para comparación (derecha). b, La misma medición que en a pero durante un período de tiempo de aproximadamente 80 min.

Datos fuente

a, Energía terminal del electrón en función del tiempo de ionización bajo el campo eléctrico de los pulsos incidentes de ciclo único (curva roja). Se utilizó una intensidad de campo máxima de 41 TW cm-2 de acuerdo con los experimentos. Las líneas violeta y verde indican energías terminales de electrones retrodispersados ​​y directos en función del tiempo de nacimiento, para lo cual la tasa de ionización está codificada en la línea sombreada en escala logarítmica. b, espectros de electrones representados en función de la intensidad máxima del campo. Las líneas discontinuas rojas y azules indican las energías de corte alta y baja, respectivamente.

Datos fuente

Se evaluó la distribución espacial del factor de mejora de campo en el vértice de una nanopunta de tungsteno con un radio de vértice de 35 nm y un ángulo de apertura de 15 ° (a) y una esfera de tungsteno de tamaño similar (b).

Datos fuente

a, Espectros de electrones obtenidos a partir de simulaciones tridimensionales semiclásicas de trayectoria M3C para los parámetros experimentales sin (curvas discontinuas) y con (curvas continuas) la inclusión de interacciones de carga para intensidades máximas de pulso representativas. b, Distribución de energía de recolisión en función del tiempo de liberación sin (arriba) y con interacciones de carga (abajo) (el color falso denota intensidad espectral). Las curvas negras y azules son la energía instantánea y la fase temporal, respectivamente, mientras que las curvas discontinuas y continuas marcan los casos sin y con interacciones de carga, respectivamente. c, El mismo análisis que en b pero para la energía terminal del conjunto de electrones. La energía instantánea libre de interacción de carga (curva negra discontinua) es prácticamente idéntica a la modificada por las interacciones de carga (curva negra sólida), excepto por un desplazamiento uniforme (curva gris discontinua) a lo largo del eje de energía. d, Intensidad espectral recuperada (azul) y fase (rojo) del pulso de electrones en colisión con (curvas discontinuas) y sin (curvas continuas) inclusión de efectos de carga espacial en el pulso de electrones terminal. e, El mismo análisis que en d pero en el dominio temporal.

Datos fuente

a, Función multiplicadora de puerta \(\widetilde{g}(\omega )\) como se define en el texto. b – d, Espectrogramas HAS simulados semiclásicamente en diferentes configuraciones de fase de envolvente portadora (CEP) del pulso impulsor. Las curvas rojas discontinuas y negras sólidas indican formas de onda del potencial del vector de puerta incidente Ag(t) y del potencial del vector de puerta HAS efectivo AHAS(t) calculado utilizando la ecuación (24), respectivamente.

Datos fuente

a, espectrograma HAS medido (Fig. 3a). b, AHAS(t) (rojo) extraído directamente rastreando la variación de la energía de corte en el espectrograma y el potencial del vector incidente Ag(t) recuperado (azul). c, Amplitud (azul) y fase (rojo) de la inversa del multiplicador \(\widetilde{g}{\left(\omega \right)}^{-1}\). d, Intensidad espectral de los potenciales vectoriales AHAS(t) (rojo) y Ag(t) incidente (azul). e, Identificación del tiempo entre los pulsos de compuerta y bomba en un espectrograma HAS. La variación de los rendimientos de electrones se evalúa mediante la integración espectral del espectrograma HAS (curva azul) para cada retraso. El retraso del cero absoluto entre los impulsos de la compuerta y de la bomba se identifica como el punto en el que se maximiza la variación del rendimiento (línea roja discontinua).

Datos fuente

Espectrogramas de rayas de attosegundos HAS (a) y EUV (b) bajo un campo de pulso impulsor idéntico. c, Comparación del potencial vectorial del pulso de puerta evaluado a partir de técnicas de rayas de attosegundos HAS (rojo) y EUV (azul).

Datos fuente

Paneles superiores, espectrogramas HAS registrados en diferentes relaciones de intensidad de puerta/bomba, η ≈ 4,5 × 10−3 (a), 8,3 × 10−3 (b), 2,4 × 10−3 (c) y 1,4 × 10−3 (d ). Paneles inferiores, comparación de la forma de onda del potencial vectorial caracterizada por rayas de attosegundos EUV (curva roja) y HAS (curva azul) para cada relación de intensidad de puerta/bomba.

Datos fuente

Espectrogramas HAS medidos (a) y reconstruidos (b) en el rango de energía de 80 a 230 eV. Mapas diferenciales de espectrogramas medidos (c) y reconstruidos (d). e, La fase del cambio de intensidad en espectrogramas medidos (azul) y reconstruidos (rojo). Paquete de ondas de electrones terminales recuperado en los dominios espectral (f) y temporal (g). Las curvas violeta y roja indican la intensidad y la fase, respectivamente.

Datos fuente

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Reimpresiones y permisos

Kim, HY, Garg, M., Mandal, S. et al. Emisión de campo de attosegundos. Naturaleza 613, 662–666 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05577-1

Descargar cita

Recibido: 25 de junio de 2022

Aceptado: 18 de noviembre de 2022

Publicado: 25 de enero de 2023

Fecha de emisión: 26 de enero de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-022-05577-1

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Naturaleza (2023)

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