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Jul 06, 2023

Exploración de correlación de intensidad (IC

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 7239 (2023) Citar este artículo 930 Accesos Detalles de métricas Una corrección del autor de este artículo se publicó el 17 de mayo de 2023 Este artículo ha sido actualizado

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 7239 (2023) Citar este artículo

930 Accesos

Detalles de métricas

Se publicó una corrección del autor de este artículo el 17 de mayo de 2023.

Este artículo ha sido actualizado

La dispersión de la luz, ya sea causada por elementos deseados o espurios, se considera uno de los principales fenómenos que presentan grandes desafíos para la caracterización óptica no lineal (NL) de medios turbios. El factor perturbador más relevante es la deformación aleatoria que sufre la distribución espacial de la intensidad del rayo láser debido a la dispersión múltiple. En este trabajo, presentamos la técnica de escaneo de correlación de intensidad (IC-scan) como una nueva herramienta para caracterizar la respuesta óptica NL de medios de dispersión, aprovechando la dispersión de la luz para generar patrones de moteado sensibles a los cambios del frente de onda inducidos por el autoenfoque. y efectos de autodesenfoque. Las curvas de transmitancia pico-valle, con una mayor relación señal-ruido, se obtienen analizando las funciones de correlación de intensidad espacial de los diferentes patrones de speckle, incluso en medios muy turbios donde las técnicas convencionales de espectroscopía NL fallan. Para demostrar el potencial de la técnica IC-scan, se realizó la caracterización NL de coloides que contienen una alta concentración de nanoesferas de sílice como dispersores, así como nanobarras de oro, que actúan como partículas NL y dispersores de luz. Los resultados muestran que la técnica de escaneo IC es más exacta, precisa y robusta para medir los índices de refracción de NL en medios turbios, superando las limitaciones impuestas por las técnicas bien establecidas de escaneo Z y D4σ.

La dispersión de la luz es uno de los fenómenos ópticos más fundamentales observados debido a la interacción de la luz con la materia, resultante de faltas de homogeneidad en el índice de refracción en el volumen de dispersión1. La relevancia de la dispersión en varios sistemas de materia condensada dura y blanda se evidencia en las diversas técnicas no invasivas desarrolladas para medir el tamaño de las partículas y la estabilidad coloidal2, la detección de microdefectos3 y el diagnóstico óptico de tejidos4, así como para investigar sus aplicaciones en súper ópticas. -resolución5, holografía tridimensional6, criptografía moderna7 y láseres aleatorios8. Incluso en este último sistema, al pasar del régimen de dispersión única al de dispersión múltiple, fue posible estudiar nuevos fenómenos de difusión de la luz, como la fase de luz vítrea compatible con una réplica de ruptura de simetría9 y una fase de Floquet10 en sistemas fotónicos. así como la localización de la luz por parte de Anderson11. Sin embargo, cuanto más denso y desordenado es el medio que interactúa con la luz, más significativa es la distorsión provocada por los fotones dispersos en los perfiles de intensidad espacial y temporal de los haces transmitidos o reflejados, lo que no siempre es deseado en los sistemas ópticos y fotónicos12. 13,14.

Los patrones de speckle son un claro ejemplo de la compleja distribución de intensidad que puede sufrir un haz coherente dispersado por un medio desordenado, con un alto grado de dispersión. Estos patrones con intensidades y fases distribuidas aleatoriamente son el resultado de la superposición de muchas ondas dispersas diferentes que interfieren con fases efectivamente aleatorias15. Durante mucho tiempo, los speckles fueron considerados simplemente como un fenómeno ruidoso que contamina la observación de diferentes procesos físicos, disminuyendo la relación señal-ruido y, en consecuencia, limitando la precisión y sensibilidad de muchas técnicas ópticas16,17,18,19. Esta interpretación es razonable cuando la dispersión de la luz es causada por partículas espurias, a saber. polvo o imperfecciones del sistema20,21,22. Sin embargo, cuando las motas son el resultado del desorden inherente del sistema, el análisis de sus propiedades estadísticas, como la función de correlación de intensidad y la densidad espectral de potencia, puede arrojar información relevante sobre las propiedades ópticas del sistema estudiado23. Se han logrado avances significativos en el estudio estadístico de patrones de motas en física estelar24, láseres aleatorios25,26,27, procesamiento de imágenes ópticas28, manipulación óptica29, mediciones precisas de contorno, deformación, vibración y tensión en diversos materiales30, desplazamientos y deformaciones de partículas difusas. objetos31 y análisis de tejidos biológicos32.

En la espectroscopía óptica no lineal (NL), se ha informado que la fuerte dispersión de la luz causada por medios turbios es un problema para la mayoría de las técnicas que miden el índice de refracción NL33,34,35,36. Entre ellos, la técnica bien establecida de escaneo Z sufre con la distorsión del perfil del haz de intensidad transmitida y el frente de onda inducido en los medios de dispersión, lo que hace que la intensidad transmitida por la pequeña apertura (escaneo Z de apertura cerrada (CA)) muestre grandes fluctuaciones en cada paso durante la traducción de la muestra. Las experiencias en medios altamente dispersos, como los coloides que contienen nanopartículas (NP) de SiO2 suspendidas en acetona, muestran que las fluctuaciones en la curva CA Z-scan pueden ser mayores que las variaciones de transmitancia pico-valle, lo que hace inviable su caracterización34. Experimentos similares muestran una relación señal-ruido baja en las curvas de exploración CA Z cuando se estudiaron el humor vítreo37, los cristales de dihidrógenofosfato de amonio38 y los cristales líquidos39,40. Para superar esta limitación en los medios de dispersión, se han desarrollado algunas adaptaciones a técnicas existentes (o nuevas)33,34,35. En el dominio espacial, se propuso el método de imágenes de luz dispersada (SLIM) para recolectar la luz dispersada por el medio turbio, en la dirección perpendicular a la propagación, para obtener imágenes de la evolución del diámetro del rayo láser a lo largo de la propagación34. Aquí, el índice de refracción NL se determina analizando las variaciones del ángulo de divergencia inducidas por el efecto de autoenfoque (o autodesenfoque), incluso en una configuración de disparo único. Por lo tanto, a diferencia de las técnicas de transmisión NL que sufren de dispersión de la luz, SLIM solo se puede utilizar cuando la dispersión es relevante y las muestras son lo suficientemente gruesas para analizar la propagación de la luz dentro de los medios de dispersión34. Además de medir el índice de refracción de NL, SLIM también se aplicó recientemente para discriminar la extinción de NL debido a las contribuciones de absorción y dispersión de NL en medios turbios41.

En el dominio espectral, también se han desarrollado nuevas técnicas para medir las variaciones de fase NL en medios de dispersión analizando el cambio del espectro de frecuencia de un pulso láser transmitido33,35. El análisis espectral, como se realiza en la técnica de remodelación espectral, tiene la ventaja de que, a diferencia del análisis de la forma del haz, no se ve afectado por los efectos de dispersión lineal33. Sin embargo, su configuración experimental es más compleja que las técnicas espacial Z-scan y SLIM, ya que requiere el uso de pulsos ultracortos espectralmente remodelados por un modulador óptico acústico, para realizar un agujero en el espectro del láser de incidencia que se llenará al pasar a través de él. un medio NL, debido a la modulación de fase propia. Esta técnica de relleno de orificios se adaptó recientemente a un aparato experimental más simple, llamado escaneo Z de dominio espectral, que se ha utilizado para medir el índice de refracción de portaobjetos de sílice fundida esmerilada35 y córnea humana42. A pesar de la buena sensibilidad de estas técnicas de NL en el dominio espectral, su precisión depende de qué tan bien definido esté el perfil temporal del haz, así como de la ausencia de efectos de autointensificación que inducen el ensanchamiento espectral del pulso láser. Por tanto, la medición del índice de refracción de NL en medios de dispersión continúa siendo un gran desafío para la óptica de NL, y su estudio se apoya en la necesidad de caracterizar medios biológicos, cristales líquidos y otros materiales que presenten un alto grado de dispersión.

En este trabajo, presentamos el escaneo de correlación de intensidad (IC-scan) como una nueva técnica óptica NL, en el dominio espacial, que permite la caracterización óptica NL adecuada de medios fuertemente dispersos causados ​​por imperfecciones del sistema, o por la presencia de partículas lineales o Dispersores de NL. La técnica de escaneo IC utiliza la dispersión de la luz causada por medios turbios (o difusores de luz) para generar patrones moteados, en el campo lejano, que son sensibles a los cambios del frente de onda inducidos por los efectos de autoenfoque y autodesenfoque. Analizando la función de autocorrelación de intensidad de los patrones de speckle generados durante la traslación de la muestra alrededor del foco de una lente, es posible obtener curvas similares a las del Z-scan, pero con menores niveles de ruido, incluso cuando la dispersión es tan tan fuerte que destruye el perfil de intensidad espacial del haz transmitido. Además, los efectos puros de modulación de fase propia, libres de contribuciones de dispersión lineal, se pueden obtener analizando la función de correlación cruzada de intensidad entre las mediciones de escaneo IC realizadas en los regímenes lineal y NL. Como prueba de principio, las mediciones del índice de refracción de NL se realizaron mediante escaneo IC en coloides etanólicos (acuosos) de NL altamente concentrados que contenían nanoesferas de sílice (nanobarras de oro) como dispersores de luz (partículas y dispersores de NL), utilizando un láser de titanio-zafiro (788 nm, 100 fs, 76 MHz) y los resultados se compararon con las técnicas bien establecidas Z-scan43 y D4σ44.

La Figura 1 muestra la configuración experimental utilizada para medir los índices de refracción NL de medios transparentes y turbios. Para excitar la respuesta térmica NL de los diferentes disolventes y coloides, descritos en la sección Medios no lineales, se utilizó un láser Ti:Zafiro con modo bloqueado que emite pulsos gaussianos de 100 fs a 788 nm y con una tasa de repetición de 76 MHz. El control de la potencia del haz incidente fue proporcionado por una placa λ/2 seguida de un prisma Glan (P), que asegura que el haz esté polarizado linealmente. Posteriormente, el haz gaussiano se enfocó mediante una lente de distancia focal (L) de 10 cm, produciendo una cintura del haz de ~ 25,5 μm en la posición de enfoque (longitud de Rayleigh: \({z}_{0}\aproximadamente 2,6\) mm ). Para las mediciones, se movió una celda de cuarzo (espesor: L = 1,0 mm < z0) llena con medio NL a lo largo de la dirección de propagación del haz (eje Z) alrededor de la región donde se enfoca el rayo láser. El haz transmitido pasa a través de un elemento sensible a las distorsiones del frente de onda (WDS), situado en el campo lejano, y finalmente su perfil de intensidad transversal es registrado íntegramente por una cámara CCD.

Configuración experimental utilizada para caracterizar la respuesta NL de medios transparentes y turbios mediante técnicas de escaneo Z y escaneo IC. P: polarizador; M: espejo; L: lente; WDS: sensor de distorsión del frente de onda; R: apertura; D: difusor.

La elección de WDS define la técnica que se utiliza para medir la respuesta óptica NL de diferentes medios. Por ejemplo, cuando el WDS es un iris, la configuración experimental corresponde a la técnica bien establecida de escaneo CA Z43. Por otro lado, cuando se retira el WDS, la integración del perfil de intensidad en el CCD, en cada paso del medio NL, da lugar a la técnica de escaneo Z de apertura abierta (OA)43, mientras que se accede a la técnica D4σ cuando Se analizan los momentos de irradiancia transversal45. En la literatura se informan varios tipos de WDS como adaptaciones de la técnica de escaneo Z para medir el índice de refracción NL (ver 46 y la referencia allí).

La técnica IC-scan, propuesta en este trabajo, utiliza difusores de luz transparentes como WDS para generar patrones de moteado, cuya función de correlación de intensidad es altamente sensible a los cambios del frente de onda inducidos por efectos de autoenfoque (o autodesenfoque). La Figura 2a ilustra un patrón moteado capturado por el CCD (1024 × 1280 píxeles), cuando la celda de cuarzo (muestra) está vacía. La función de autocorrelación de intensidad espacial 2D \(\left({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)=\frac{\langle \int {d} ^{2}rI\left(r\right)I\left(r+\Delta r\right)\rangle }{\int {d}^{2}r\langle I\left(r\right)\rangle \ langle I\left(r+\Delta r\right)\rangle }\right)\), que se muestra en la Fig. 2b, exhibe la forma esperada para un patrón moteado con distribución de intensidad gaussiana, que varía de \({g}_{self }^{\left(2\right)}\left(0\right)\aproximadamente 2.0\) a \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\infty \right )=1.0\)22, donde los corchetes angulares \(\langle \cdots \rangle\) denotan el promedio de muchas realizaciones. Se utilizaron cincuenta imágenes consecutivas para calcular la función de correlación de intensidad espacial 2D en cada posición de la muestra de NL. Para cada imagen, el rayo láser ilumina una zona diferente del difusor de luz, que gira de una imagen a la siguiente. El ancho de \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)\) da el tamaño medio de las motas, que se midió en ~ 20 píxeles. Además, la distribución normal es corroborada por la función de densidad intensidad-probabilidad, \(P\left(I\right)\), ya que se comporta como una función cercana a una línea recta, en una escala semilogarítmica (ver Fig. 2c ). Las curvas de escaneo IC se construyen trazando el valor máximo de \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)\) en función de la posición de la muestra alrededor el plano focal de la lente L, como se muestra en la sección de simulación numérica.

(a) Patrón de manchas obtenido mediante la técnica de escaneo IC y su (b) correlación de intensidad espacial 2D y (c) función de densidad de intensidad-probabilidad. El perfil de intensidad se recopiló para una celda vacía.

Es importante resaltar que la configuración experimental de la técnica IC-scan es muy similar a las conocidas técnicas Z-scan y D4σ. Esto se debe a que en las tres técnicas utilizadas, el cambio de fase NL provocado en el rayo láser que interactúa con el medio NL es el resultado de la modulación del índice de refracción inducida por el perfil de intensidad del haz, lo que provoca el autoenfoque (o autodesenfoque). ) efecto. Sin embargo, la diferencia entre las técnicas radica en la metodología de detección que varía según el tipo de WDS utilizado. En la técnica IC-scan, el análisis de la fase del haz se realiza mediante una medida interferométrica introducida por la presencia del difusor, en el campo lejano, lo que da lugar a patrones de speckle con diferentes distribuciones de intensidad. Así, la técnica IC-scan surge como una aplicación de la metrología speckle dedicada a la medición del índice de refracción NL a través de las deformaciones de fase monitoreadas por el análisis de la función de correlación de intensidad, que tiene una sólida base teórica en varios estudios15,47. Destacamos que los difusores actúan sólo como WDS, es decir, las motas no experimentan el autoenfoque (autodesenfoque) que suele ocurrir cuando se propagan en medios con un índice de refracción NL positivo (negativo), como se informa en 48.

Se utilizaron cuatro medios NL, con y sin partículas dispersas, para demostrar el potencial del IC-scan para medir los índices de refracción NL en comparación con las técnicas Z-scan y D4σ. Dos de ellos son disolventes típicos de NL, a saber. etanol puro (≥ 99,9%) y metanol (≥ 99,9%), adquiridos de Sigma-Aldrich, utilizados como medios NL transparentes (sin dispersores), como se muestra en la Fig. 3a. Para representar medios NL con diferentes contribuciones de dispersión de Rayleigh, se prepararon dos coloides que contienen NP de sílice (SiO2) suspendidas en etanol, siguiendo el procedimiento descrito en 49, con fracciones de volumen de 8,2 × 10–3 y 4,1 × 10–2. Su imagen de microscopía electrónica de transmisión (TEM) (Fig. 3b) revela partículas esféricas con un diámetro promedio de ~ 120 nm, y su espectro de extinción es característico de la dispersión de Rayleigh porque depende de \({\lambda }^{-4}\ ), donde \(\lambda\) es la longitud de onda de la luz incidente.

( a ) Espectros de extinción normalizados e ( b, c ) imágenes TEM para medios de dispersión representados por NP esféricas de sílice (SiO2) y nanovarillas de oro (Au-NR) suspendidas en etanol y agua, respectivamente. Se trazaron los espectros de extinción de los disolventes para demostrar su transparencia.

También se utilizaron nanobarras de oro coloidal (Au-NR) como medios de dispersión con un fuerte comportamiento óptico NL. Para esto, los Au-NR se sintetizaron químicamente mediante un método de crecimiento mediado por semillas50 para exhibir un diámetro de sección transversal promedio de 15,0 ± 0,6 nm y una relación de aspecto (AR) igual a 3,4 (ver Fig. 3c). Las dimensiones del NR se eligieron de modo que su resonancia de plasmón superficial localizado longitudinal (l-LSP), que se sabe que exhibe una contribución de dispersión significativa51, esté centralizada cerca de la longitud de onda del láser (788 nm), como se muestra en la Fig. 3a. Para las mediciones de exploración IC, los coloides Au-NR se diluyeron en agua desionizada para presentar fracciones de volumen de 2,5 × 10−5, 5,0 × 10−5 y 7,5 × 10−5.

Debido a la alta tasa de repetición del láser de excitación, los medios estudiados en este trabajo exhiben una no linealidad óptica dominada por efectos térmicos. Sobre este origen, se utilizó el modelo no local propuesto en52 para simular los resultados experimentales obtenidos por las técnicas Z-scan, D4σ e IC-scan, debido a que presentó mejores resultados que los modelos de lentes térmicas y lentes térmicas aberrantes. Al expresar el campo óptico en la forma de fase de amplitud, \(E=\left|{E}_{in}\right|\mathrm{exp}\left[i\phi \right]\), el modelo no local define que las ecuaciones de evolución, a lo largo del eje de propagación del haz (eje z), para la fase y la intensidad de un haz gaussiano incidente que pasa a través de una muestra delgada de NL se pueden escribir como53:

donde \(\Delta n\left({I}_{m}\right)={n}_{2}{I}_{m}={n}_{2}\left({I}_{ 0}{G}_{m}\right)\) para medios que exhiben un índice de refracción de tercer orden, \({n}_{2}\), y un coeficiente de extinción dependiente de la intensidad, \(\alpha \left ({Estoy en lo cierto)\). \({I}_{m}\) es la intensidad no local que se puede expresar como el producto del valor máximo en el eje, \({I}_{0}\), y un perfil gaussiano no local, \( {G}_{m}={\left({G}_{local}\right)}^{m/2}\), con \({G}_{local}=\mathrm{exp}\left [-2{r}^{2}/{w\left(z\right)}^{2}\right]{\left[1+{\left(z/{z}_{0}\right) }^{2}\right]}^{-1}\), \(w\left(z\right)={w}_{0}\sqrt{1+{\left(z/{z}_ {0}\right)}^{2}}\), cintura del haz gaussiano: \(w\left(z=0\right)={w}_{0}\), longitud de onda: \(\lambda\) , \(k=2\pi /\lambda\) y longitud de Rayleigh: \({z}_{0}\). Observe que el factor de no localidad, \(m\), se introduce como una constante que afecta el radio del haz gaussiano en la muestra NL52,53. Por ejemplo, para \(m<2\) \(\left(m>2\right)\) el cambio de fase NL se extiende (comprime) más allá de la distribución de intensidad del incidente, mientras que para \(m=2\) la respuesta NL del medio se considera local43. Cabe mencionar que los valores de \({n}_{2}\) medidos en este trabajo para \(m\ne 2\) están relacionados con los coeficientes termoópticos que tienden a inducir efectos de autodesenfoque en un equivalente camino a los índices de refracción NL de tercer orden para el efecto Kerr.

Para encontrar la amplitud y fase del campo óptico en el plano de detección se utilizó el método de propagación del haz rápido de Fourier (BPM)54. Numéricamente, el medio NL de espesor \(L\) se dividió en \(N\) partes de tamaño \(\Delta z=L/N\), con el campo óptico al final de cada paso dado por \(E \left(x,y,z+\Delta z\right)=\widehat{P}\widehat{A}\widehat{L}\widehat{A}\widehat{P}E\left(x,y,z\ bien)\). El operador \(\widehat{P}=\mathrm{exp}\left[ik{n}_{0}\Delta z/2\right]\mathrm{exp}\left\{i\Delta z/2\ izquierda[{\nabla }_{t}^{2}/\left(\sqrt{{\nabla }_{t}^{2}+{n}_{0}^{2}{k}^{ 2}}+{n}_{0}k\right)\right]\right\}\) representa la propagación lineal a través de la distancia \(\Delta z/2\), en un medio homogéneo con índice de refracción lineal \( {n}_{0}\) y derivada transversal \({\nabla }_{t}^{2}=-\left({k}_{x}^{2}+{k}_{y} ^{2}\right)\) en el dominio de Fourier. Las pérdidas de intensidad lineal y NL a lo largo de la propagación se consideran a través del operador \(\widehat{A}=\mathrm{exp}\left[-\alpha \left({I}_{m}\right)\Delta z/4 \right]\), mientras que el operador \(\hat{L} = \exp \left[ {ik\mathop \smallint \limits_{z}^{z + \Delta z} \Delta n\left( {I_{ m} } \right)dz\prime } \right]\) incorpora el cambio de fase NL. Tenga en cuenta que \(z^{\prime}\) representa la profundidad de propagación en el medio NL y \(z\) la posición de la muestra alrededor del plano de enfoque. Los dos últimos operadores, \(\widehat{A}\) y \(\widehat{P}\) concluyen la propagación del haz en un paso \(\Delta z\), donde el campo resultante se utilizará como condición inicial. para el siguiente paso. Después de realizar N iteraciones secuencialmente, los patrones de haz de campo lejano para las diferentes posiciones de la muestra NL, alrededor del plano focal, se obtuvieron mediante simulaciones numéricas en la propagación en campo libre utilizando el formalismo de Huygens-Fresnel, siguiendo el método descrito en 54. También se informaron expresiones analíticas aproximadas para el modelo no local en 53 utilizando el método de descomposición gaussiana.

Vale la pena mencionar que debido a las fuertes contribuciones de las no linealidades no locales, que inducen grandes variaciones de fase NL (\({\Delta \phi }_{0}\)), el BPM es importante para permitir el ajuste de curvas experimentales considerando la delgada aproximación de muestra. Es decir, en el régimen NL, el medio se considera "delgado" si la longitud de la muestra es lo suficientemente pequeña como para que se puedan despreciar los cambios en el diámetro del haz dentro de la muestra debido a la refracción no lineal43. Dado que en el método BPM las Ecs. (1) y (2) se resuelven iterativamente para longitudes de muestra de un tamaño de paso, \(\Delta z\), el criterio de muestra delgada implica que \(\left(\Delta z=L/N\right)\ll \mathrm{z}_{0}/{\Delta \phi }_{0}\), que se obedece fácilmente ya que se utilizaron valores grandes de N. En las simulaciones numéricas, se eligió N como el valor mínimo de modo que cuando se duplica, las curvas Z-scan, IC-scan y D4σ presenten los mismos resultados. En este trabajo, el valor mínimo utilizado para N fue 1000.

A partir de los patrones de haz de campo lejano simulados, \({E}_{FF}\left(x,y,z\right)\), se ajustaron las curvas Z-scan y D4σ calculando la transmitancia normalizada, \(T \left(z\right)\), y momentos normalizados de segundo orden, \({m}_{2}\left(z\right)\), respectivamente. Para el escaneo Z, la transmitancia normalizada se calculó usando la expresión \(T\left(z\right)={\int }_{0}^{{r}_{a}}{\left|{E} _{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy/{\int }_{0}^{{r}_{a}}{\left|{E} _{FF}^{\left(0\right)}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy\), donde \({r}_{a}\) es el radio de una apertura circular y \({E}_{FF}^{\left(0\right)}\left(x,y,z\right)\) es el patrón de haz de campo lejano cuando la absorción y Las contribuciones de refracción NL son cero. Para reproducir las condiciones experimentales del esquema CA Z-scan, la transmitancia se calculó sobre el área de una apertura circular con un radio de 335 µm (\({r}_{a}=\) 50 píxeles), centrada en \ (\left({x}_{0},{y}_{0}\right)=\left(\mathrm{0,0}\right)\). Las curvas D4σ se calcularon utilizando el área total del haz a través de la expresión: \({m}_{2}\left(z\right)={\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left| {E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}{\left(x-\overline{x }\right)}^{2}dxdy/{\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left|{E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy\) con \(\overline {x }={\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left|{E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}xdxdy /{\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left|{E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy\), y también normalizado por \({m}_{2}^{0}\left(z\right)\), calculado cuando las no linealidades son cero.

Dado que la técnica IC-scan utiliza un difusor de luz como elemento sensible a las distorsiones del frente de onda, las curvas experimentales se modelaron transmitiendo patrones de haz de campo lejano a través de una superficie rugosa utilizando la función de transferencia óptica55. Brevemente, los campos aleatorios se generaron multiplicando \({E}_{FF}\left(x,y,z\right)\), obtenido en la sección anterior, por \({e}^{-i\varnothing }\), donde \(\varnothing (x, y)\) corresponde a una matriz aleatoria generada a partir de una distribución uniforme en el rango de \((-\pi , \pi )\). Por lo tanto, el campo de fase aleatoria viene dado por \({E}_{rand}\left(x, y,z\right)={E}_{FF}\left(x,y,z\right){e }^{-i\varnada }\). Sin embargo, dado que los medios aproximados aleatorizan la fase del campo en función de su grado de dispersión, se añadió un filtro de frecuencia espacial para reproducir los patrones de motas obtenidos experimentalmente. En el dominio de la frecuencia espacial, usamos: \(E\left({k}_{x},{k}_{y} ;z\right)={F}_{x,y}[{E}_ {rand}\left(x, y;z\right)] H({k}_{x},{k}_{y})\), donde el primer término denota la transformada de Fourier 2D de \({ E}_{rand}\left(x, y;z\right)\) y \(H({k}_{x},{k}_{y})\) es un filtro de frecuencia espacial que consta de un Sistema de imágenes 4-f que contiene una máscara en el plano de Fourier, que permite la transmisión de fotones cuyas frecuencias espaciales pasan a través de una apertura circular de radio ρ56. Dado que las frecuencias espaciales \(\left({k}_{x},{k}_{y}\right)\) se asignan en el plano de Fourier en los puntos \(\left(x,y\right)= \left(\frac{f{k}_{x}}{k},\frac{f{k}_{y}}{k}\right)\), donde k corresponde al vector de onda y f al distancia focal de las lentes utilizadas en el sistema 4-f, tenemos que \(H\left({k}_{x},{k}_{y}\right)\) tiene el mismo comportamiento que una función de pupila en el espacio real, dado por: \(h\left(x,y\right)=1\) para coordenadas dentro de un círculo de radio ρ \(\left(\text{ie } \sqrt{{x}^{2 }{+ y}^{2}}<\rho \right)\) y \(h\left(x,y\right)=0\) en caso contrario. Por lo tanto, \(H\left({k}_{x},{k}_{y}\right)\) filtra fotones con frecuencias espaciales (frecuencia de corte) inferiores a \(\frac{\rho k }{f}\) \(\left(\text{ie } \sqrt{{k}_{x}^{2}+{k}_{y}^{2}}<\frac{\rho k }{susto)\). Finalmente, los patrones de moteado se obtuvieron calculando el campo en el dominio espacial mediante la transformada inversa de Fourier, \(E\left(x,y,z\right)={F}_{x,y}^{-1} \left[E\left({k}_{x},{k}_{y};z\right)\right]\), seguido de la propagación en el espacio libre hasta el plano de detección, a través del BPM57 de paso dividido .

En este trabajo, utilizamos una apertura circular de radio ρ = 2,2 mm para simular adecuadamente los patrones de moteado, en el régimen lineal, como lo muestran las curvas sólidas en la Fig. 2b, c. Estos valores se mantuvieron constantes para el análisis de las curvas de escaneo IC en el régimen NL.

La Figura 4 muestra los resultados experimentales obtenidos por las técnicas CA Z-scan, D4σ e IC-scan realizadas para caracterizar la respuesta refractiva NL del etanol puro. Se observa una buena relación señal-ruido en las curvas porque las partículas (o defectos) de dispersión no están presentes en el medio NL. En la Fig. 4a,b, al ajustar los resultados experimentales utilizando el modelo no local (con \(m=0.1\)) descrito en la sección de Simulación numérica, los índices de refracción NL \({n}_{2}^{etanol} =-\left(2.8\pm 0.4\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) (para escaneo Z) y \(-\left(2.2\pm 0.3\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) (para D4σ) , se obtuvieron. La diferencia entre los valores medidos por CA Z-scan y D4σ probablemente se deba a la asimetría o imperfección en el perfil del haz gaussiano que provoca alteraciones al analizar la transmitancia a través de una pequeña apertura o los momentos de irradiancia transversal (segundo orden), respectivamente. Sin embargo, los informes en la literatura que utilizan el modelo local NL \(\left(m=2.0\right)\) para ajustar las curvas experimentales mostraron valores \({n}_{2}\) inferiores a los obtenidos por nosotros (ver por ejemplo58). Sin embargo, debido a que la contribución térmica es dominante en la excitación continua o cuasicontinua, el modelo NL no local presenta mejores resultados en comparación con las curvas experimentales, como se muestra en la Fig. 4. Las comparaciones entre los modelos local y no local para ajustar las curvas experimentales son descrito en el material complementario.

(a) Curvas de escaneo Z, (b) D4σ y (c) escaneo IC obtenidas para etanol a diferentes intensidades. Las líneas continuas en (a) y (b) representan los mejores ajustes de curva usando el modelo no local (sección 3.A), mientras que en (c) representan la simulación numérica usando el procedimiento descrito en la sección 3.B. ( d ) Variación de pico a valle de las curvas de escaneo de IC para etanol en función de la intensidad del incidente.

Las curvas de escaneo de IC, que se muestran en la Fig. 4c, se obtuvieron calculando el valor máximo de \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)\) , es decir, \({g}_{self, max}^{\left(2\right)}={g}_{self}^{\left(2\right)}\left(0\right)\) , en función de la posición de la muestra, cuando se utiliza un difusor de luz como WDS en el campo lejano (5 cm antes del CCD). En las curvas de IC-scan se observan perfiles similares a los del Z-scan, con una estructura pico-valle, comenzando con \({g}_{self, max}^{\left(2\right)}=2 \) en el régimen lineal y aumentando (o disminuyendo) debido a las variaciones del ángulo de divergencia del haz causadas por el cambio de fase NL a altas intensidades. Las variaciones de \({g}_{self, max}^{\left(2\right)}=2.0\) se pueden entender a partir de las diferentes distribuciones de intensidad que exhiben los patrones moteados cuando un difusor de luz se ilumina con diferentes puntos. tamaños. Por ejemplo, se informó en59 que el tamaño de las manchas aumenta a medida que disminuye el área iluminada, independientemente de la estructura compleja incrustada en la distribución de fase y amplitud del haz que ilumina el difusor. Por lo tanto, si se considera que la ventana de análisis CCD tiene un área fija, aumentar el tamaño de las motas da como resultado un patrón con menos motas, pero que muestra un mayor contraste \(\left({g}_{self, max}^{\left (2\right)}>2.0\right)\). Por el contrario, grandes áreas de difusor de iluminación conducen a la construcción de un patrón con una gran cantidad de motas, con tamaños más pequeños, lo que resulta en una distribución de intensidad más homogénea, es decir, menor contraste de intensidad \(\left({g}_{self, max }^{\left(2\right)}<2.0\right)\). Por esta razón, las curvas de IC-scan presentan una estructura de pico a valle opuesta a las de D4σ, que miden directamente el tamaño del haz en el plano de detección.

Para validar los resultados experimentales del escaneo de circuitos integrados, se realizaron simulaciones numéricas utilizando el \({n}_{2}^{etanol}=-2,2\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^ {2}/{\text{W}}\) y \(m=0.1\), que coincide con los valores obtenidos por D4σ (siendo también cercanos a los de Z-scan). Las líneas continuas en la Fig. 4c revelan la buena concordancia entre los resultados experimentales y la simulación numérica de medios NL transparentes bien caracterizados.

De una manera más sencilla, el índice de refracción NL en IC-scan también se puede obtener utilizando un método de referencia externo, siempre que los parámetros NL (\(m\) y \({n}_{2}\)) de un Se conoce el material de referencia. Por ejemplo, la Fig. 4d muestra la evolución de las variaciones de pico a valle de \({g}_{self}^{\left(2\right)}\), es decir, \(\Delta {g}_{ self, max}^{\left(2\right)}\), en función de la intensidad incidente para el etanol puro. Un comportamiento lineal con pendiente \({S}_{etanol}=\left(2.55\pm 0.05\right)\times {10}^{-2}{\text{cm}}^{2}/{\text {kW}}\) se obtiene para intensidades de hasta 42 kW/cm2. Suponiendo que \({n}_{2}\) se conoce para el etanol puro (material de referencia), similar a las técnicas de escaneo Z y D4σ, donde las variaciones de transmitancia de pico a valle: \(\Delta {T} ^{pv}\propto \Delta {\phi }^{NL}\) y las variaciones del segundo momento de pico a valle: \(\Delta {m}_{2}^{pv}\propto \Delta {\ phi }^{NL}\), respectivamente, en IC-scan proponemos que \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\propto \Delta {\phi }^ {NL}=k{n}_{2}{L}_{eff}I\). Por lo tanto, el índice de refracción NL para un material diferente se puede obtener usando la relación: \({n}_{2}^{j}=\left({S}_{j}/{S}_{ref} \right){n}_{2}^{ref}\), donde los subíndices ref y j representan la referencia y el nuevo medio de NL, respectivamente. Esta propuesta se aplicó al estudio de la refracción NL del metanol puro, que también exhibe una dependencia lineal de \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\) de la incidente. intensidad (ver Fig. 2S). Usando \({S}_{metanol}=\left(3.60\pm 0.04\right)\times {10}^{-2}{\text{cm}}^{2}/{\text{kW} }\), calculado a partir del ajuste lineal de los resultados experimentales, y el \({n}_{2}^{etanol}\) medido por IC-scan, es posible encontrar \({n}_{2 }^{metanol}=-\left(3.1\pm 0.3\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\), que está muy cerca de los valores \({n}_{2}\) obtenidos por Z-scan \(\left(-\left(3.3\pm 0.2\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\right)\) y D4σ \(\left(-\left(2.7\pm 0.4\right)\times 1{0}^{ -8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\right)\), lo que demuestra la confiabilidad de la técnica de escaneo IC. El \({n}_{2}^{metanol}\) calculado por el método de referencia externa coincide con el valor obtenido del ajuste numérico \(-\left(3.0\pm 0.2\right)\times 1{0} ^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) descrito en la sección Simulación numérica (ver Fig. 2S del material complementario).

Es importante mencionar que la expresión para calcular \({n}_{2}^{j}\), utilizando el método de referencia externa, se modifica por un factor multiplicativo cuando el material de referencia y el nuevo NL no presentan el mismo factor de no localidad, m. En este trabajo, la dependencia de \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\) de m se puede calcular numéricamente, como se hizo en trabajos anteriores para Z-scan52, 53. Sin embargo, se están desarrollando nuevos estudios para describir analíticamente las curvas de exploración de IC.

Aunque el IC-scan se puede utilizar para caracterizar la respuesta refractiva NL de medios transparentes, las ventajas del IC-scan sobre otras técnicas se vuelven relevantes al medir la respuesta NL de medios de dispersión. Primero, se prepararon coloides que contenían NP de SiO2 suspendidas en etanol como se describe en la sección de medios de NL. Dado que la dispersión de Rayleigh es más predominante en la región espectral azul, se necesitaron grandes fracciones de volumen de NP para inducir una dispersión de débil a moderada a 788 nm. Por ejemplo, la Fig. 5a ilustra una buena relación señal-ruido en las curvas CA Z-scan y D4σ para f = 8,2 × 10–3 e I = 22,2 kW/cm2. Las curvas experimentales se ajustaron utilizando el modelo de no linealidad no local, obteniendo como resultado un índice de refracción NL que coincide con el del etanol puro \(\left({n}_{2}^{etanol}\right)\). El análisis indica que, bajo las condiciones de excitación utilizadas aquí, las NP de SiO2 desempeñan el papel de dispersores de luz con una no linealidad insignificante, es decir, \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-coloide}=\left (1-f\right){n}_{2}^{etanol}=99\%\left({n}_{2}^{etanol}\right)\).

Curvas CA Z-scan y D4σ para coloides que contienen NP de SiO2 suspendidas en etanol con (a) f = 8,2 × 10–3 y (b) f = 4,1 × 10–2, para una intensidad de 22,2 kW/cm2. Las curvas sólidas en (a,b) se obtuvieron utilizando el modelo de no linealidad no local. (c, d) Dependencia de la intensidad del cambio de fase NL obtenido de (c) mediciones de escaneo Z de CA y (d) D4σ. (e,f) Curvas de escaneo IC para coloides de SiO2 obtenidas a partir de funciones de autocorrelación de intensidad espacial 2D (curvas azules) y correlación cruzada (curvas negras) y (g,h) sus respectivas \(\Delta {g}_{ max}^{\left(2\right)}\) frente a la intensidad del incidente. (i) Esquema experimental y (j) resultado de la medición de la intensidad de la luz dispersada (Iscat) en función de la intensidad incidente para coloides de SiO2.

Además, las curvas experimentales muestran que cuanto mayor es la concentración de NPs (f = 4,1 × 10–2), menor es la relación señal-ruido y, en consecuencia, mayor es la desviación frente al modelo teórico (sin dispersión), como se muestra en la Fig. 5b. En la figura 2 se puede ver una compilación del cambio de fase efectivo de NL, \(\Delta {\phi }_{eff}^{NL}\), medido por CA Z-scan y D4σ para etanol puro y coloides que contienen NP de SiO2. 5c,d, respectivamente. Observe, en ambas técnicas, que \(\Delta {\phi }_{eff}^{NL}\) para el etanol puro y el coloide con f = 8,2 × 10–3 están muy cerca uno del otro, de acuerdo con la figura .5a, para intensidades hasta 40 kW/cm2. Sin embargo, para f = 4.1 × 10–2, la pendiente de la curva \(\Delta {\phi }_{eff}^{NL}\) en función de \(I\) para CA Z-scan (D4σ ) es 2,6 (2,2) veces menor que el del etanol puro, contradiciendo lo esperado mediante \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-coloide}=\left(1-f\right ){n}_{2}^{etanol}=96\%\left({n}_{2}^{etanol}\right)\). En este último caso, es evidente que la dispersión es responsable de provocar distorsiones en el perfil de las curvas CA Z-scan y D4σ, lo que lleva a mediciones inadecuadas del índice de refracción NL en medios turbios. La Tabla 1 muestra el \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-coloide}\) obtenido para ambas técnicas utilizando el modelo de no linealidad no local.

Por otro lado, las curvas de escaneo de IC muestran una mayor robustez contra la dispersión causada por las NP de SiO2, incluso para concentraciones mayores, como se muestra en las figuras 5e, f. Para fines de visualización, todas las curvas de escaneo IC se configuraron para comenzar en \({g}_{max}^{(2)}\left(z=-20 {\text{mm}}\right)=2.0\) , aunque las curvas muestran una disminución en los máximos de las funciones de correlación debido a la disminución del contraste causada por la dispersión de la luz inducida por partículas. El desplazamiento vertical no modifica los resultados obtenidos ya que la medición de \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-coloide}\) mediante el método de referencia externa se basa en el análisis de la dependencia de la intensidad de \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\). La Figura 5g muestra que la pendiente de las curvas \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\) para las diferentes concentraciones de NP de SiO2 se comporta de manera similar a la observada en \(\Delta {\phi }_{eff}^{NL}\) para Z-scan y D4σ. Como se esperaba, se encontraron valores similares de \({n}_{2}\) para el etanol puro y el coloide con f = 8,2 × 10–3. Mientras tanto, para el coloide con f = 4,1 × 10–2, el \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-coloide}\) fue 1,7 veces menor que el del etanol puro, como reportado en la Tabla 1. Aunque el \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-coloide}\) obtenido por IC-scan para las concentraciones más grandes difiere del valor teórico esperado \(\left (96\%{n}_{2}^{etanol}\right)\), su precisión es mayor que la de las técnicas de escaneo Z y D4σ.

Una adaptación en la metodología de análisis de los patrones de speckle capturados por el CCD, en la técnica IC-scan, permite lograr mediciones más exactas del índice de refracción NL en medios de fuerte dispersión. Para ello, en lugar de la función de autocorrelación, se propone analizar la función de correlación cruzada de intensidad espacial 2D \(\left({g}_{cross}^{\left(2\right)}\left( \Delta r\right)=\frac{\langle \int {d}^{2}r{I}_{1}\left(r\right){I}_{2}\left(r+\Delta r \right)\rangle }{\int {d}^{2}r\langle {I}_{1}\left(r\right)\rangle \langle {I}_{2}\left(r+\Delta r\right)\rangle }\right)\) entre los perfiles transversales de intensidad de campo lejano (I1 e I2) inducidos en dos regímenes diferentes. El primer régimen se excita a intensidades incidentes bajas (I = 0,1 kW/cm2), donde existen efectos de dispersión lineal pero las no linealidades refractivas son insignificantes. Mientras tanto, en el segundo régimen, las intensidades incidentes (I > 1,0 kW/cm2) son lo suficientemente altas como para excitar efectos tanto lineales como NL. Por lo tanto, la función de correlación cruzada permite analizar las propiedades estadísticas de los patrones de moteado que fueron modificados únicamente por los efectos de refracción NL.

Las curvas negras en la Fig. 5e, f muestran los nuevos perfiles de escaneo IC para coloides de SiO2 obtenidos al analizar los valores máximos de \({g}_{cross}^{\left(2\right)}\) como función de la posición de la muestra. Es importante mencionar que la función de correlación cruzada de intensidad espacial 2D también se calculó a partir de 50 imágenes consecutivas capturadas para I1 (régimen lineal) e I2 (régimen NL). Observe en la Fig. 5h que el \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) entre el pico y el valle para el etanol puro y el coloide SiO2 con f = 8,2 × 10-3 evolucionan de forma similar con el aumento de la intensidad del incidente, de acuerdo con las demás técnicas. Aún más interesante es que para intensidades de hasta 15 kW/cm2, la técnica de escaneo IC que utiliza la función de correlación cruzada es la única metodología que, como se esperaba, muestra que la pendiente de la \(\Delta {g}_{cross , max}^{\left(2\right)}\) para el coloide con f = 4,1 × 10–2 es cercana a la del etanol puro. Como resultado, \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-coloide}=-\left(2.1\pm 0.1\right)\times 1{0}^{-8} { \text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) se obtiene para el coloide de SiO2 más concentrado, correspondiente a ~ 96% del valor obtenido para el etanol puro, como se indica en la Tabla 1. Los resultados revelan el potencial de la técnica IC-scan para eliminar la contribución de la dispersión lineal en el análisis de correlaciones cruzadas de intensidad, permitiendo una medición correcta del índice de refracción NL en medios turbios.

Para I > 15 kW/cm2, se observa que para el coloide con f = 4,1 × 10–2, \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) también se desvía significativamente de los valores encontrados para el etanol puro, lo que indica la contribución de algún fenómeno nuevo de NL que influye en la caracterización del comportamiento refractivo de NL. Para comprender el origen del cambio en la pendiente de la curva \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) versus I, se realizan experimentos para caracterizar el comportamiento de la luz dispersada. intensidad con el aumento de la intensidad del láser. En estos experimentos, se ubicó una celda con 1,0 mm de espesor, que contenía coloides de SiO2, en el foco de una lente de 10 cm, idéntica a la utilizada en los experimentos de escaneo Z, D4σ y escaneo IC. La luz dispersada se recogió en una dirección casi perpendicular a la dirección de propagación del rayo láser incidente mediante el uso de un objetivo de microscopio, una lente planoconvexa y un fotodetector, como se esquematiza en la Fig. 5i.

La Figura 5j muestra la dependencia de la intensidad de la luz dispersada (a 788 nm) con la intensidad del láser incidente para los coloides de SiO2. Nótese que para f = 8.2 × 10–3, la intensidad de la luz dispersada (Iscat) presenta un comportamiento lineal (línea roja) versus la intensidad incidente que se extiende hasta ~ 40 kW/cm2. Sin embargo, de manera similar a la Fig. 5h para f = 4,1 × 10–2, Iscat muestra una desviación significativa del comportamiento lineal para I > 15 kW/cm2. Estas contribuciones de dispersión de NL se pueden entender a partir del modelo de Rayleigh-Gans60, expresando el coeficiente de dispersión como: \({\alpha }_{scat}={g}_{s}{\left(\Delta n\right)} ^{2}\), donde \(\Delta n\) representa la diferencia entre los índices de refracción efectivos del NP y el medio huésped, y \({g}_{s}\) es un parámetro independiente de la intensidad, pero depende del tamaño, forma y concentración de las NP y de la longitud de onda óptica. Al considerar el comportamiento refractivo NL de los coloides \(\left(\Delta n=\Delta {n}^{L}+\Delta {n}_{2}^{eff}I\right)\), es Es posible encontrar expresiones para el lineal \(\left({\alpha }_{scat}^{L}={g}_{s}{\left[{\Delta n}_{L}\right]}^ {2}\right)\) y NL \(\left({\alpha }_{scat}^{NL}=2{g}_{s}{\Delta n}_{L}{\Delta n} _{2}\right)\) coeficientes de dispersión, con \({\alpha }_{scat}={\alpha }_{scat}^{L}+{\alpha }_{scat}^{NL}I \). Dado que la contribución de NL de las NP de SiO2 se consideró pequeña en comparación con el solvente, \({\Delta n}_{2}\) corresponde principalmente al índice de refracción NL del etanol, que se volvió significativo para intensidades más altas. Por lo tanto, como se muestra en la Tabla 1, \({\alpha }_{scat}^{NL}<0\), disminuyendo el coeficiente de dispersión lineal para intensidades altas y corroborando los resultados de la Fig. 5h, j. Por lo tanto, además de que la técnica de escaneo IC permite mediciones de refracción NL sin dispersión, también tiene la capacidad de distinguir las contribuciones de dispersión lineal y NL.

Se realizó un estudio similar con coloides de Au-NR, donde la no linealidad está dominada por la respuesta térmica de las nanopartículas. Sin embargo, debido a las dimensiones de los NR, una contribución relevante de la dispersión lineal está presente en la banda l-LSP61, lo que hace que los Au-NR se comporten tanto como dispersores como partículas NL. Este comportamiento dual de los Au-NR hace que su caracterización de NL, utilizando la técnica Z-scan, sufra distorsiones del frente de onda inducidas por la dispersión que provocan mediciones erróneas del índice de refracción de NL. De hecho, las figuras 6a a c muestran curvas de escaneo CA Z cuya relación señal-ruido disminuye drásticamente al aumentar la fracción de volumen. Un resultado aún más crítico es que \({\Delta T}_{pv}^{Z-scan}\) para el coloide Au-NR con f = 7,5 × 10–5 es menor que para los coloides más diluidos. Al ajustar las curvas experimentales utilizando el modelo de no linealidad no local (líneas continuas verdes), se obtienen índices de refracción de NL que no obedecen al crecimiento monótono en función de la concentración de Au-NR, como se muestra en la Tabla 2. Por lo tanto, la caracterización de NL de estas dispersión Los medios, al utilizar la técnica de escaneo Z, contradice el comportamiento óptico esperado en las teorías de medios efectivas cuya no linealidad está dominada por la respuesta del NP. Un claro ejemplo es la teoría de Maxwell-Garnett50,62, donde la susceptibilidad efectiva de tercer orden es el resultado de las contribuciones del medio huésped y las susceptibilidades de las NP, ponderadas a través de la fracción de volumen. Las Figuras 6d a f muestran las curvas D4σ para coloides Au-NR donde, a pesar de exhibir una mejor relación señal-ruido, \(\Delta {m}_{2}^{pv}\) tampoco crece proporcionalmente a la aumento de la concentración de Au-NR.

Curvas normalizadas (a – c) CA Z-scan, (d – f) D4σ y (gl) IC-scan para coloides Au-NR obtenidas a partir de autocorrelación de intensidad espacial 2D (g – i) y (j – l) cruz -funciones de correlación, para coloides Au-NR con fracciones de volumen de (a,d,g,j) 2,5 × 10–5, (b,e,h,k) 5,0 × 10–5, (c,f,i, l) 7,5 × 10–5 e intensidades incidentes de 0,1 kW/cm2 (cuadrados azules), 0,5 kW/cm2 (triángulos rojos) y 1,1 kW/cm2 (círculos negros). Las líneas continuas (verdes) en (af) representan el mejor ajuste utilizando el modelo de no linealidad no local. Para fines de presentación, todas las curvas de escaneo de IC se han desplazado verticalmente para comenzar en \({g}_{max}^{(2)}=2.0\).

Por el contrario, las curvas de exploración de IC, obtenidas mediante el análisis de las funciones de autocorrelación (Fig. 6g – i) y cruzada (Fig. 6j – l), muestran excelentes relaciones señal-ruido para todas las concentraciones exploradas en este trabajo. Además, la figura 7 muestra un aumento lineal monótono de \(\Delta {g}_{max}^{\left(2\right)}\propto \Delta {\phi }^{NL}=k{n}_ {2}{L}_{eff}I\) con intensidad de incidente, como se esperaba para ambas configuraciones de escaneo IC. Con respecto a la dependencia de la concentración del índice de refracción NL, las mediciones utilizando el escaneo CA Z (Fig. 6a-c) o el escaneo IC de autocorrelación (Fig. 7a) muestran que para fracciones de volumen más grandes, \(\Delta {\phi }^{NL}\) disminuye o se satura, respectivamente, debido a una fuerte dispersión. Sin embargo, cuando se aplica la técnica IC-scan usando las funciones de correlación cruzada (Fig. 7b), \(\Delta {g}_{cross,max}^{\left(2\right)}\) presenta una comportamiento con la fracción volumétrica de NP, preservando la validez de modelos como el de Maxwell-Garnett para estudiar la respuesta de NL de medios compuestos. Por lo tanto, los estudios con coloides de Au-NR refuerzan el potencial de la técnica de IC-scan de correlación cruzada para medir los índices de refracción NL de medios turbios.

Dependencia de la intensidad y la fracción de volumen de la variación de pico a valle de las curvas de escaneo de IC obtenidas para coloides de Au-NR utilizando las funciones de intensidad espacial 2D (a) autocorrelación y (b) correlación cruzada. En los planos amarillos, las curvas se construyeron a partir de la proyección de los valores de \(\Delta {g}_{self,max}^{\left(2\right)}\) y \(\Delta {g}_ {cross,max}^{\left(2\right)}\) versus f, para las diferentes intensidades. De arriba a abajo: I = 1,1, 0,8, 0,5, 0,3, 0,2 y 0,04 kW/cm2, correspondiendo este último al régimen lineal (utilizado como referencia en las funciones de correlación cruzada).

En resumen, los presentes experimentos demuestran el potencial de la técnica de escaneo IC para caracterizar adecuadamente la respuesta óptica NL de medios heterogéneos, que pueden exhibir una dispersión tan fuerte (múltiple) que las técnicas convencionales de espectroscopía NL fallan. La capacidad de caracterización NL de medios turbios con IC-scan radica en el análisis de los cambios del frente de onda inducidos por los efectos de autoenfoque y autodesenfoque a través de las propiedades estadísticas de los patrones de speckle que se forman en medios con un alto grado de dispersión. (o pasando por un difusor de luz externo). Por tanto, la dispersión elástica, que es perjudicial para las técnicas Z-scan y D4σ, es el fenómeno fundamental que da lugar a la técnica IC-scan. Como prueba de principio, los índices de refracción NL de coloides que contienen nanoesferas de sílice altamente concentradas en etanol y nanobarras de oro en agua se midieron con Z-scan, D4σ e IC-scan. Los resultados revelan que los experimentos de IC-scan presentan curvas con una mejor relación señal-ruido, lo que resulta en mediciones más precisas, así como un índice de refracción NL que está de acuerdo con los valores teóricos esperados. La precisión de las mediciones de IC-scan en medios altamente dispersos se logra analizando las funciones de correlación cruzada entre los regímenes lineal y NL, que miden la influencia de la refracción NL en los patrones de moteado generados, sin los efectos de interferencia causados ​​por la dispersión lineal. De esta manera, IC-scan se presenta como una poderosa herramienta para caracterizar el índice de refracción NL de medios con dispersión lineal (elástica) significativa, como materiales vítreos no homogéneos, medios biológicos y cristales líquidos, manteniendo una configuración experimental simple en comparación con otras técnicas. . Además, la técnica IC-scan presentó la capacidad de identificar regiones donde los efectos de dispersión de NL son relevantes, lo cual es un tema de considerable interés fundamental, y su estudio está actualmente en progreso. También se están realizando nuevos estudios para caracterizar la respuesta NL de los cristales líquidos, que tienen la capacidad de generar patrones de speckle por sí mismos, configurando una adaptación a la técnica IC-scan en la que el difusor de luz es prescindible.

Los datos subyacentes a los resultados presentados en este artículo no están disponibles públicamente en este momento, pero pueden obtenerse de los autores previa solicitud razonable.

Se ha publicado una corrección a este artículo: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34978-z

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A S. Reyna agradece al Dr. Cid B. de Araújo por la infraestructura brindada para el desarrollo de este trabajo.

Consejo Nacional de Desarrollo Científico y Tecnológico (CNPq) - Universal 408016/2018-3; Fundación de Apoyo a la Ciencia y la Tecnología del Estado de Pernambuco (FACEPE) - APQ-0962-1.05/21 y APQ-1006-1.05/21; Coordinación para el Perfeccionamiento del Personal de Educación Superior (CAPES).

Programa de Postgrado en Ingeniería Física, Unidad Académica de Cabo de Santo Agostinho, Universidad Federal Rural de Pernambuco, Cabo de Santo Agostinho, Pernambuco, 54518-430, Brasil

Mariana JB Crispim, Cícera CS Pereira, Martine Chevrollier, Rafael A. de Oliveira, Weliton S. Martins & Albert S. Reyna

Programa de Postgrado en Ciencia de Materiales, Universidad Federal de Pernambuco, Recife, Pernambuco, 50740-560, Brasil

Nathália TC Oliveira

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AS Reyna concibió y supervisó el proyecto. MJB Crispim y CCS Pereira realizaron el trabajo experimental, incluido el montaje de los montajes experimentales, mediciones y análisis de los resultados. NTC Oliveira sintetizó y caracterizó los nanomateriales. Todos los autores contribuyeron a las discusiones científicas y a la preparación del manuscrito.

Correspondencia a Albert S. Reyna.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Springer Nature se mantiene neutral con respecto a reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

La versión original en línea de este artículo ha sido revisada: la versión original de este artículo contenía un error en la sección de Financiamiento. Ahora dice:“Consejo Nacional de Desarrollo Científico y Tecnológico (CNPq) - Universal 408016/2018-3; Fundación de Apoyo a la Ciencia y la Tecnología del Estado de Pernambuco (FACEPE) - APQ-0962-1.05/21 y APQ-1006-1.05/21; Coordinación para el Perfeccionamiento del Personal de Educación Superior (CAPES).”

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Reimpresiones y permisos

Crispim, MJB, Pereira, CCS, Oliveira, NTC et al. Técnica de escaneo de correlación de intensidad (IC-scan) para caracterizar las no linealidades ópticas de los medios de dispersión. Representante científico 13, 7239 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-34486-0

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Recibido: 06 de enero de 2023

Aceptado: 02 de mayo de 2023

Publicado: 04 de mayo de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34486-0

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