Minimización del parámetro de tensión umbral del co.

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Jul 04, 2023

Minimización del parámetro de tensión umbral del co.

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 12802 (2023) Citar este artículo 328 Accesos Detalles de métricas Este estudio tiene como objetivo examinar la influencia de la nanoestructura semiconductora co-dopada

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 12802 (2023) Citar este artículo

328 Accesos

Detalles de métricas

Este estudio tiene como objetivo examinar la influencia de la nanoestructura semiconductora co-dopada (Al-Cu):ZnO en las propiedades electroópticas de las estructuras de cristal líquido nemático puro codificadas con E7 y minimizar el voltaje umbral del cristal líquido E7 puro. Para determinar las relaciones de concentración ideales de los materiales para el voltaje umbral mínimo, empleamos diferentes algoritmos de aprendizaje automático. En este contexto, primero produjimos doce estructuras compuestas mediante experimentación en el laboratorio con diferentes concentraciones y creamos un conjunto de datos experimental para los algoritmos de aprendizaje automático. A continuación, se estimaron las proporciones de concentración ideales utilizando el algoritmo AdaBoost, que tiene un \(R^2\) del 96 % en el conjunto de datos experimental. Finalmente, se produjeron estructuras compuestas adicionales que tenían las relaciones de concentración estimadas. Los resultados muestran que, con la ayuda de los algoritmos de aprendizaje automático empleados, el voltaje umbral del cristal líquido E7 puro se redujo en un 19 % mediante el dopaje (Al-Cu):ZnO.

El óxido de zinc (ZnO) es un material investigado exhaustivamente ya que su banda prohibida de alrededor de 3,3 eV lo hace atractivo para aplicaciones optoelectrónicas como diodos emisores de luz (LED) y células solares. Su banda prohibida también le permite absorber fotones con altas energías, lo que lo hace adecuado para la fotodetección y la fotocatálisis. Además, su estructura no tóxica, estabilidad química y térmica, alta movilidad de electrones, costo de producción económico y características eléctrico-ópticas y dieléctricas únicas a temperatura ambiente son ventajas adicionales de este material1,2. Por esta razón, el ZnO se convirtió en un material popular para dispositivos optoelectrónicos de longitud de onda corta, transistores, fotodiodos y sensores basados ​​en cristal líquido (LC) y aplicaciones láser3. La estructura del ZnO se puede dopar con algunos elementos como Fe4, Cu5,6, Co7, Gd8 o Al9 para mejorar sus propiedades ópticas y eléctricas. En los últimos años, se han realizado muchos estudios para examinar el efecto de codopantes como (Cu-Mg)10, (Cd-Ni)11, (Al-In)12, (Fe-Al)13, ( Al-Cu)14 sobre las propiedades electroópticas del ZnO, y se demostró que las propiedades electroópticas del nanomaterial de ZnO mejoran mediante el co-dopaje.

El óxido de zinc dopado con cobre (Cu:ZnO) ha atraído últimamente un gran interés debido a sus propiedades ópticas y eléctricas únicas. Una de las principales ventajas del Cu:ZnO es su capacidad para mejorar las propiedades ópticas del ZnO. La inserción de iones de cobre en la red de ZnO conduce a un cambio en la energía de la banda prohibida, lo que puede resultar en un cambio en las propiedades ópticas de absorción y emisión6,15. Esto convierte al Cu:ZnO en un material prometedor para aplicaciones optoelectrónicas como los LED ultravioleta (UV) y las células solares. Otra ventaja del Cu:ZnO es su capacidad para mejorar las propiedades eléctricas del ZnO. La presencia de iones de cobre en la red de ZnO da como resultado la creación de electrones y portadores de huecos adicionales, lo que aumenta la conductividad y la movilidad del material. Esto hace que el Cu:ZnO sea atractivo para aplicaciones electrónicas como sensores y transistores. El dopaje de Aluminio en ZnO es una técnica utilizada para mejorar las propiedades electrónicas y ópticas del material. Algunas ventajas de este proceso incluyen una mayor conductividad, una absorción óptica mejorada y un rendimiento termoeléctrico mejorado16. Las aplicaciones potenciales de los óxidos de zinc dopados con aluminio son muy prometedoras en el campo de la electrónica, la optoelectrónica, la termoeléctrica, la biomédica y las aplicaciones antimicrobianas17. Debido a estas características, en este estudio se eligieron Al y Cu como elementos a dopar con ZnO para la nanopartícula de ZnO co-dopada.

Las LC se han vuelto cada vez más populares en los últimos años debido a su combinación única de propiedades líquidas y sólidas. Una de las principales razones de la popularidad de los LC es su capacidad para cambiar sus propiedades electroópticas en respuesta a un campo eléctrico aplicado. Esta propiedad se conoce como efecto electroóptico y se usa ampliamente en pantallas de cristal líquido (LCD), que son la aplicación más común de las LC. Además de las pantallas LCD, las LC también se han utilizado en otros dispositivos electrónicos, como moduladores electroópticos, sensores y células solares18. El dopaje de LC puede generar una amplia gama de beneficios, como propiedades electroópticas mejoradas, estabilidad térmica mejorada y mayores propiedades de alineación. Se ha descubierto que dopantes como los óxidos metálicos mejoran las características electroópticas de las LC19. Los óxidos metálicos utilizados como dopantes suelen ser óxidos de metales de transición como el dióxido de titanio (\(TiO_{2}\))20, el óxido de zinc (ZnO)21 y el titanato de bario (\(BaTiO_{3}\))22. Las nanopartículas (NP) de ZnO dopadas en LC cambian la orientación molecular y disminuyen el voltaje umbral (\(V_{th}\)), lo que conduce a un menor consumo de energía23,24. En particular, el dopaje con bajas concentraciones de ZnO mejoró la capacidad de respuesta dieléctrica y electroóptica.

El proceso de creación material requiere mucho tiempo, es exhaustivo y costoso. Se necesitan numerosas muestras para crear un material compuesto con las propiedades deseadas, lo que aumenta los costes del material. Por lo tanto, en este estudio, adoptamos una metodología cuasiexperimental, que combina experimentos físicos con sólidos algoritmos de predicción basados ​​en aprendizaje automático. El diseño de modelos de predicción sólidos puede proporcionar información útil sobre las propiedades de muestras que no se han producido experimentalmente.

El uso de técnicas de aprendizaje automático (ML) en la ciencia de materiales ha aumentado gracias a su capacidad para manejar relaciones no lineales25,26,27. Especialmente en los últimos años, varios investigadores han utilizado algoritmos de ML para predecir ciertas propiedades de las LC, como el parámetro de orden promedio, la temperatura de la muestra, la longitud del tono colestérico y la temperatura de transición de fase28,29,30. Además de estos trabajos, algunos investigadores utilizaron algoritmos ML para estimar el voltaje umbral de algunos materiales. Moparthi et al. Emplearon un enfoque ML para evaluar el impacto de la variabilidad del proceso en el voltaje umbral del transistor sin unión de silicio sobre aislador31. Mishra et al. presenta un algoritmo de aprendizaje profundo basado en un algoritmo genético para estimar el voltaje umbral de un transistor de alta movilidad de electrones basado en nitruro de galio32. Utilizaron la transconductancia máxima en la pendiente actual y subumbral como parámetros de entrada y reportaron un \(R^2\) de 0,978.

Panorama general de este estudio.

El objetivo principal de este estudio es minimizar el voltaje umbral del cristal líquido nemático puro codificado con E7 dopándolo con una nanoestructura semiconductora co-dopada (Al-Cu):ZnO. Sin embargo, determinar las relaciones de concentración óptimas de los materiales utilizados para formar la estructura compuesta con un \(V-{th}\) bajo es un problema fundamental. Para afrontar este desafío, inicialmente se sintetizaron nanomateriales semiconductores (Al-Cu):ZnO con diferentes concentraciones y los nanomateriales sintetizados se agregaron al cristal líquido nemático E7 en proporciones de peso del 1%, 3% y 5%. De esta manera, obtuvimos 12 estructuras compuestas y creamos un conjunto de datos experimental utilizando un sistema de transmitancia electroóptica en estos compuestos. A continuación, desarrollamos un modelo de predicción confiable utilizando algoritmos ML para estimar el voltaje umbral de los compuestos. Después de entrenar nuestro modelo de predicción en el conjunto de datos experimental, intentamos encontrar las relaciones de concentración óptimas de los materiales que producirían el voltaje umbral mínimo. Luego, se obtuvieron tres nuevas estructuras compuestas utilizando las relaciones de concentración determinadas por los modelos de predicción, y se investigaron las propiedades electroópticas de estas estructuras compuestas. La Figura 1 representa la metodología general seguida en este estudio.

La principal contribución de este trabajo es la metodología de diseño de materiales establecida para producir compuestos con las propiedades deseadas. Comúnmente, la LC se ha dispersado con ZnO puro33,34 o nanomaterial de ZnO dopado simple35. En la literatura, el ZnO y el LC codopados solo se examinaron en un estudio. Eskalen et al. investigó el efecto del nanocompuesto (nanotubo de carbono de paredes múltiples-MWCNT; dióxido de silicio-SiO\(_{2}\)) MWCNT/SiO\(_{2}\)@ZnO sobre el comportamiento térmico y eléctrico del nemático E7. cristal líquido21. Los autores solo examinaron las proporciones de concentración predeterminadas de los nanocompuestos e informaron sobre el comportamiento eléctrico del cristal líquido nemático E7. Por tanto, la principal novedad de nuestro estudio es el uso de algoritmos de aprendizaje automático para determinar las relaciones de concentración ideales de nanocompuestos con los valores de voltaje más bajos.

Los materiales de ZnO dopados con Al-Cu se prepararon mediante el método de ignición en gel. Para la síntesis de ZnO se utilizaron nitrato de zinc \((Zn(NO_{3})_{2}\), >99%, Merck) y urea (\(NH_{2}CONH_{2}\)) como combustible. Nitrato de aluminio de alta pureza (\(Al(NO_{3})_{3}\), >99%, Merck) y nitrato de cobre(II) (\(Cu(NO_{3})_{2}\), >99%, Merck) para las muestras co-dopadas. Todos los artículos se pesaron utilizando proporciones estequiométricas. En un vaso de cuarzo se utilizaron 10 ml de agua destilada para disolver los nitratos. Se puso urea en el vaso de precipitados y la mezcla se agitó durante 1 hora a 80 \(^{\circ }\)C usando un agitador magnético. Luego se retiró la parte superior del vaso y la mezcla se agitó para evaporar el exceso de agua a la misma temperatura hasta alcanzar una consistencia similar a un gel36. Tras la evaporación del agua, una reacción de combustión con llama concluyó el proceso de síntesis. El producto se calentó a 800 \(^{\circ }\)C en un horno de mufla para eliminar impurezas orgánicas en forma de cenizas volantes y cambiar las fases cristalinas inestables en fases estables37. Los materiales obtenidos se almacenaron en un desecador para evitar la interacción con los gases atmosféricos. Así, se sintetizaron cuatro NP que contenían diferentes proporciones de Al y Cu. La lista de estos NP se proporciona en la Tabla 1.

Un LC E7 nemático a temperatura ambiente de Merck, composiciones: 4-ciano-4\('\)-n-pentil-bifenilo (51%), 4-ciano-4\('\)-n-heptil-bifenilo (25 %), 4-ciano-4\('\)-n-oxioctil-bifenilo (16%) y 4-ciano-4\(''\)-n-pentil-bifenilo (8%) con anisotropía dieléctrica (\ ({\Delta \varepsilon '}\)) = \(+\)13.8, birrefringencia (\({\Delta }\)n)= 0.20 y temperatura nemático-isotrópica (\(T_{NI})= 60.5^{ \circ }\)C se utilizaron para los experimentos. Las estructuras moleculares del cristal líquido nemático E7 se representan en la Fig. 2.

Las estructuras moleculares del cristal líquido nemático E7.

Se doparon cuatro NP sintetizadas en E7 en concentraciones de 1%, 3% y 5% peso/peso, y se obtuvieron 12 muestras diferentes, que se enumeran en la Tabla 2. También se agregó cloroformo a estas muestras como solvente para disolver las NP. Las muestras se mantuvieron en un baño ultrasónico a 50 \(^{\circ }\)C durante 6 horas para asegurar una dispersión homogénea. Luego, las muestras se calentaron a 60 \(^{\circ }\)C durante un período para eliminar el disolvente (cloroformo), antes de enfriarlas a temperatura ambiente durante 24 horas. Las células LC con alineación más plana se llenaron con muestras utilizando la técnica capilar a una temperatura de aproximadamente 5 \(^{\circ }\)C mayor que la temperatura isotrópica. Las células LC recubiertas de óxido de indio y estaño (ITO) de 7,7 \(\mu\)m de espesor (producidas por Instec, EE. UU.) tienen una resistencia laminar de 100 \({\Omega }\).

Utilizando una técnica de conmutación electroóptica, se realizaron mediciones electroópticas a una frecuencia de onda cuadrada de 1 kHz y un rango de voltaje de 0 a 20 \(V_{pp}\). En esta técnica, se utilizó como señal de entrada un rayo láser He-Ne con una longitud de onda de 632,8 nm, y el rayo pasó a través de la celda LC ubicada entre un polarizador y un analizador que estaban en posición cruzada. Durante este proceso, el valor de voltaje se aumentó en incrementos de 10 mV con un generador de funciones y se registró la señal de intensidad de luz detectada.

Los algoritmos de aprendizaje automático son métodos que realizan un proceso de aprendizaje para crear un modelo para describir la relación entre datos de entrada y salida particulares. El proceso de aprendizaje se logra ajustando los hiperparámetros del modelo para minimizar el error de predicción en un conjunto de datos de validación independiente. Se pueden aplicar dos enfoques diferentes en los algoritmos de ML, a saber, clasificación y regresión. En la clasificación, la muestra se etiqueta con una de las etiquetas de clase predeterminadas, mientras que en la regresión se estima un valor numérico como resultado. Como nuestro objetivo es predecir los valores de transmitancia en este estudio, utilizamos la versión de regresión de los algoritmos ML.

Se emplearon cuatro algoritmos de regresión ML diferentes (k-Vecino más cercano, árbol de decisión, árbol adicional y AdaBoost) en el conjunto de datos experimental para estimar el voltaje umbral. Para ejecutar los algoritmos de ML, se utilizó Scikit-learn, que es una biblioteca de aprendizaje automático de Python ampliamente utilizada. El rendimiento de predicción de los algoritmos se evaluó mediante validación cruzada de k veces. Los hiperparámetros de los algoritmos son uno de los factores más importantes en su rendimiento predictivo. Por lo tanto, se llevó a cabo una técnica de búsqueda en cuadrícula dentro de Scikit-learn para determinar los niveles óptimos de hiperparámetros para los algoritmos.

k-Vecino más cercano (kNN) es un algoritmo ML sencillo, que funciona bajo el supuesto de que puntos de datos similares están cerca entre sí en términos de distancia38. Para estimar el valor de un nuevo punto de datos, se calcula la distancia de ese punto a los existentes y se verifican sus k vecinos cercanos. Los hiperparámetros más críticos que afectan el rendimiento del algoritmo kNN son el número de vecindades y la métrica de distancia. En este estudio, el número de vecinos se optimizó en [1, 2, 3,..., 20] y la métrica de distancia se optimizó en métricas [minkowski, euclidean, manhattan] para diseñar el algoritmo kNN.

El algoritmo de árbol de decisión (DT) utiliza una estructura de árbol para representar un conjunto de posibles rutas de decisión y un resultado para cada ruta. Los nodos en el árbol representan un evento o elección, y las ramas representan las reglas o condiciones de decisión39. El primer nodo del árbol de decisión se denomina nodo raíz y los nodos inferiores se denominan nodos hoja. Los nodos entre la raíz y las hojas se llaman nodos de intervalo. Los nodos de hoja proporcionan la predicción final. Para problemas de regresión, el algoritmo DT utiliza árboles de decisión para predecir los resultados numéricos dividiendo repetidamente el árbol. El hiperparámetro más crítico del algoritmo del árbol de decisión es la profundidad máxima del árbol. Para diseñar el algoritmo DT en este estudio, la profundidad máxima del árbol se optimizó en [2,3, 4, 5, ..., 20].

Árboles adicionales (EXT) es un algoritmo de aprendizaje conjunto. El aprendizaje conjunto es una de las nuevas tendencias en la investigación de ML, que utiliza el mismo modelo de aprendizaje con diferentes conjuntos de entrenamiento o combina más de un modelo de aprendizaje en lugar de usar un solo modelo en el mismo conjunto de entrenamiento. Los enfoques de aprendizaje conjunto suelen superar a los algoritmos de aprendizaje tradicionales40. EXT utiliza un subconjunto aleatorio de características para entrenar a cada alumno base utilizando todo el conjunto de entrenamiento para entrenar cada árbol41. Además, en EXT se prefiere la ramificación aleatoria en lugar de calcular la separación local óptima utilizando criterios de decisión. Los hiperparámetros más críticos del algoritmo EXT son la profundidad máxima del árbol y el número de estimadores. Para diseñar el EXT utilizado en nuestro estudio, se optimizó la profundidad máxima del árbol en [2, 3, 4, ..., 20] y el número de estimadores se optimizó en [10, 20, 30, ..., 200].

Ilustración de los algoritmos de aprendizaje automático empleados: (a) kNN, (b) DT, (c) ET y (d) AB.

AdaBoost (Impulso adaptativo-AB) es otro algoritmo de aprendizaje conjunto que se basa en el método de impulso. En el método de refuerzo, los modelos se entrenan de forma secuencial. Cada modelo ve el modelo anterior y aprende de él. El algoritmo AB ejecuta una gran cantidad de algoritmos de aprendizaje llamados alumnos débiles, uno tras otro, para aumentar el rendimiento de la predicción. La estimación final del algoritmo se obtiene mediante el promedio ponderado de los resultados de los alumnos débiles42. Al comienzo del algoritmo AB, las muestras de entrenamiento comienzan con pesos iguales. Luego, en cada iteración, las ponderaciones de las muestras se cambian por separado y el algoritmo de aprendizaje se aplica nuevamente a los datos reponderados. Mientras que los pesos de las muestras de entrenamiento predichas incorrectamente por el modelo en el paso anterior aumentan, los pesos de las muestras predichas correctamente disminuyen. A medida que funciona el algoritmo, los pesos de las muestras difíciles de adivinar aumentan gradualmente. Por lo tanto, cada alumno débil posterior se ve obligado a centrarse en casos más complejos. Los hiperparámetros más importantes para AB son el alumno base y el número de estimadores. Para diseñar el AB en este estudio, el número de estimadores se optimizó en [10, 20, 30, ..., 200] y el alumno base se optimizó en [kNN, DT, EXT]. La Figura 3 ilustra los algoritmos de ML utilizados en este estudio y la Tabla 3 enumera las métricas de error utilizadas para evaluar el rendimiento de los algoritmos (donde n es el número de observaciones).

Se analizaron imágenes de microscopio electrónico de barrido (SEM) para examinar la estructura morfológica y las características de las nanoestructuras sintetizadas con y sin aditivos. La conocida estructura cristalina hexagonal del ZnO sin dopar aparece morfológicamente como placas en la figura 4a43. Las Figuras 4b-d muestran NP de ZnO dopadas con iones Al-Cu con diferentes aumentos. Se ha demostrado que la influencia de la reacción de ignición del proceso de dopaje en las estructuras dopadas aumenta la característica de ignición del combustible. En las figuras 4b a d se ve que el calor generado durante la reacción aumenta la densidad de los poros y la producción de gas de las muestras sintetizadas. Además, estos factores en la combustión muestran que la forma hexagonal en la estructura sinterizada se deteriora. Según la estructura morfológica, se ve que el proceso de dopaje cambia muchas propiedades del material, como la reducción del área superficial y del tamaño de las partículas44.

Imágenes SEM de (a) ZnO puro y (Al-Cu):ZnO sintetizados bajo diferentes aumentos (b) 10 \(\mu\)m (c) 2 \(\mu\)m (d) 100 nm.

Según las imágenes SEM-EDX/Elemental Mapping de las nanopartículas de ZnO sintetizadas, la distribución de los aditivos Al y Cu en la estructura se muestra en la Fig. 5. Las imágenes del mapeo confirman que los aditivos Al y Cu están distribuidos homogéneamente en la estructura principal45 .

( a ) Espectro EDX del ZnO co-dopado y mapeo elemental de (b) Zinc (Zn) (c) Oxígeno (O) (d) Aluminio (Al) y (e) Cobre (Cu).

Patrón de difracción de rayos X para el ZnO puro sintetizado (a) (b) ZnO co-dopado y (c) ZnO número de referencia: 01-073-8765.

La evaluación de la fase cristalina para la precisión de la estructura de todas las muestras de ZnO dopadas y no dopadas sintetizadas por la reacción de ignición se determinó mediante la técnica de difracción de rayos X (DRX). La Figura 6 muestra las líneas de reflexión de las NP sintetizadas, las líneas de reflexión de referencia de la estructura de ZnO y las líneas de reflexión del índice de Miller. Aquí, la fase cristalina de las muestras sintetizadas por el método de Ignición corresponde a (a) el cristal de ZnO puro y (b) el nanomaterial de ZnO dopado con Al y Cu. Aunque el molinero no altera la estructura cristalina según las líneas de reflexión, sí provoca tensiones en la red cristalina de la estructura principal de los materiales dopados. Sin embargo, no se observó diferencia en la estructura44.

Estos resultados nos muestran que los cambios en el tamaño de las partículas y el equilibrio de carga en la estructura sintetizada dopada provocan una interacción electrostática de las partículas cargadas y un cambio en el potencial de la superficie.

Utilizando un sistema de transmitancia electroóptica, se evaluó el rendimiento electroóptico de los LC. En este sistema, se detectaron valores de transmitancia correspondientes a varios valores de voltaje y se crearon gráficos de transmitancia-voltaje. Durante la medición de la transmisión, las células LC se colocaron entre polarizadores cruzados en un ángulo de 45 \(^{\circ }\) con el eje óptico de la luz incidente. La intensidad de la luz transmitida a través de una célula viene dada por la siguiente ecuación46:

donde \(\varphi _{1}\) y \(\varphi _{2}\) son los ángulos entre la dirección de orientación y los dos polarizadores, y \(\delta\) es el retardo de fase. El voltaje umbral se define como el voltaje cuando la transmisión inicial de la celda comienza a cambiar, y se expresa con la siguiente ecuación19:

donde \(\Delta \varepsilon '\) y \(K_{11}\) se definen como parámetros de anisotropía dieléctrica y constante elástica de separación, respectivamente. \(\varepsilon _0\) constante dieléctrica de la carga en el espacio libre (\(\varepsilon _0=8.85\times 10^{-14} F cm^{-1}\)).

Gráficos de voltaje aplicado por transmitancia de cristal líquido nemático E7.

\(V_{th}\), que es un parámetro crucial para el LC, es el valor de voltaje mínimo necesario para reorientar las moléculas del LC, y se puede calcular a partir de los gráficos de transmitancia-voltaje (TV) determinando el valor de voltaje al que se transmite la luz transmitida. La intensidad cambia en un 10%. En la Fig. 7 se muestra un diagrama de TV normalizado para el cristal líquido puro E7. Utilizando la Fig. 7, se determinó que el valor \(V_{th}\) del E7 era 0,78 V, lo que es consistente con los resultados de la literatura47. Hsu et al. informaron resultados similares del valor \(V_{th}\) del cristal líquido E7 utilizando el gráfico de TV19. De manera similar, Nayek y Yi determinaron que el \(V_{th}\) del cristal líquido nemático E7 a una frecuencia de 1 kHz era 0,77 V48. Además, cuando el director de las moléculas de LC está orientado a 45 \(^{\circ }\) con respecto al polarizador cruzado y al analizador, se obtiene un estado brillante. Cuando las moléculas de LC se giran 45 \(^{\circ }\) una vez más, el director se alinea paralelo al analizador, lo que da como resultado un estado oscuro47.

Al principio, el voltaje aplicado es mínimo y, debido a las condiciones de anclaje, las moléculas de LC se alinean en el plano del sustrato de la célula LC (Fig. 8a, b); esto continúa hasta que se alcanza un valor \(V_{th}\). Cuando el voltaje aplicado excede el \(V_{th}\), la orientación de las moléculas de LC cambia de plana a homeotrópica (Fig. 8c), lo que se explica por el efecto de birrefringencia controlado eléctricamente. Si el voltaje sigue aumentando, la transmitancia disminuye progresivamente hasta alcanzar su valor más bajo. Las moléculas de LC están alineadas a lo largo del campo eléctrico aplicado debido a la reorientación de las moléculas (Fig. 8d). Se observa que los picos mínimo y máximo se obtienen a medida que el voltaje sigue aumentando. El motivo de estos picos puede explicarse por el grosor de la celda LC, el valor de birrefringencia de la muestra y la longitud de onda del láser utilizado en la medición. Como resultado, el número de picos máximos y mínimos en el gráfico de TV varía, lo que equivale aproximadamente a \(\Delta nd/ \lambda\). Aquí, d simboliza el espesor de la celda, \(\lambda\) es la longitud de onda de la fuente de luz y \(\Delta n\) la birrefringencia47,49. El gráfico de TV para E7 muestra claramente dos picos en la Fig. 7.

Diagramas esquemáticos de moléculas en geometría plana en estados sin voltaje (a) \(V=0\) y con voltaje (b) \(V V_{th}\).

Gráficos de voltaje aplicado por transmitancia de estructuras compuestas.

El objetivo de esta investigación es establecer estructuras compuestas con un \(V_{th}\) menor que el E7 puro. Para determinar los valores de \(V_{th}\) de 12 estructuras compuestas creadas por diferentes relaciones de dopaje de nanopartículas (Al-Cu):ZnO, se obtuvieron gráficos de TV normalizados como en la Fig. 9. En un rango de bajo voltaje, el La transmitancia de los compuestos es casi constante y las moléculas de LC están alineadas paralelas a los sustratos de las células LC y exhiben una mayor transmitancia. Sin embargo, la transmitancia disminuye significativamente por encima de un cierto valor de voltaje a medida que las moléculas comienzan a reorientarse de planas a homeotrópicas, lo que resulta en una condición de estado oscuro o transmitancia muy baja.

Los valores de \(V_{th}\) de las 12 estructuras compuestas de LC dopadas con diferentes concentraciones de nanopartículas (Al-Cu):ZnO se presentan en la Tabla 4. En comparación con el cristal líquido E7 puro, se vio que el \(V_ {th}\) parámetro de estructuras compuestas dopadas con nanopartículas (Al-Cu)ZnO cambió. Se ve que \(V_{th}\) es menor en estructuras compuestas donde NP2 que contiene una proporción baja de Al y una proporción alta de Cu están dopados en el E7 en baja concentración (CS2 y CS6). Además, el \(V_{th}\) aumenta con la creciente concentración de nanopartículas (NP2 y NP4) que contienen Cu especialmente alto en LC puro. El sistema compuesto dopado con (Al-Cu):ZnO produce una barrera energética como resultado de la mayor densidad de carga. El dopaje de nanopartículas en el LC provoca la creación de electrones libres, ZnO, Al y Cu; Estos electrones libres luego ingresan a la capa LC, lo que resulta en un aumento en la densidad de carga a lo largo de la interfaz. Esta situación requiere que las moléculas tengan un voltaje umbral más alto18.

El conjunto de datos experimentales constaba de 942 muestras (las mediciones se realizaron con un promedio de 78 valores de voltaje diferentes para cada estructura compuesta) con cuatro características de entrada (tasa de dispersión de Al en ZnO, tasa de dispersión de Cu en ZnO, tasa de dispersión de nanoestructura en LC nemático). y valor de voltaje aplicado) y un parámetro de salida (valor de transmitancia). La Tabla 5 presenta las características básicas del conjunto de datos experimental.

Los hiperparámetros de los algoritmos de aprendizaje automático tienen un efecto significativo a la hora de prevenir el sobreaprendizaje y aumentar el rendimiento de la predicción. Cuando los hiperparámetros se optimizaron mediante el método de búsqueda de cuadrícula, para kNN, el mejor resultado se obtuvo utilizando la medida de distancia de Manhattan con k = 2. Una profundidad máxima de 13 proporcionó la mayor precisión para DT. Para ET, la mayor precisión se obtuvo cuando la profundidad máxima fue 20 y el número de estimadores fue 110. Por último, el mejor resultado para AB se obtuvo con el estimador Extra Trees Regressor utilizando 100 como alumno base.

Todos los algoritmos de ML se realizaron con la técnica de validación cruzada 10 veces y el rendimiento de predicción de estos algoritmos para los valores de transmitancia se probó utilizando MAE, RMSE y \(R^{2}\).

Rendimiento de predicción de los algoritmos (a) kNN, (b) DT, (c) EXT (d) AB.

La Figura 10 muestra las correlaciones entre los valores de transmitancia medidos y previstos. En los gráficos, los ejes horizontales representan los valores de transmitancia medidos, mientras que los ejes verticales representan los valores predichos por los algoritmos. Con base en estos resultados, parece que el algoritmo AB tiene el rendimiento de predicción más alto, mientras que DT tiene el peor rendimiento de predicción al predecir el valor de transmitancia.

La Tabla 6 muestra la comparación de los valores MAE, RMSE y \(R^{2}\) de los algoritmos. La tabla indica que el valor \(R^{2}\) del algoritmo AB es superior a 96. Además, considerando que el valor de transmitancia promedio en el conjunto de datos experimental es 74,21, el valor MAE del algoritmo AB (4,44) es a un nivel aceptable. Por tanto, se puede concluir que utilizando el algoritmo AB, los valores de transmitancia de una estructura compuesta se pueden predecir con alta precisión.

Los resultados de la predicción muestran que nuestro modelo de predicción que utiliza el algoritmo AB puede predecir valores de transmitancia con alta precisión. Para determinar las relaciones de concentración de los materiales con el mínimo \(V_{th}\), realizamos un enfoque de búsqueda de fuerza bruta a través del modelo desarrollado. En la búsqueda de fuerza bruta, las relaciones de concentración de Al y Cu en (Al-Cu):ZnO cambian entre 1 y 8 (con incremento 1), la relación de concentración de (Al-Cu):ZnO en E7 nematic LC cambia entre 1 y 5 (con incremento 1) y el valor de voltaje en mediciones electroópticas cambia entre 0,01 y 10 (con incremento 0,005). Predijimos los valores de transmitancia para cada combinación utilizando el algoritmo AB entrenado en el conjunto de datos experimental. Luego, se estimó \(V_{th}\) de cada estructura compuesta como se explica en la Sección. "Detección de tensión umbral de los composites".

Después de una búsqueda de fuerza bruta, se encontró que 26 estructuras compuestas diferentes (entre 320 combinaciones diferentes de relaciones de concentración) tenían voltajes umbral más bajos que los cristales líquidos nemáticos puros. Cuando se analizaron estas estructuras compuestas, se vio que la relación de concentración de Al en (Al-Cu):ZnO cambió entre 1 y 5, y la relación de concentración de Cu en (Al-Cu):ZnO cambió entre 5 y 8. Además, las relaciones de concentración de (Al-Cu):ZnO en el cristal líquido E7 fueron 1 y 2. Estos resultados son compatibles con la literatura18. Obtener experimentalmente todas las estructuras compuestas predichas no tiene sentido en la práctica en términos de costo y tiempo. Por lo tanto, consideramos las estructuras compuestas con relaciones de concentración de 1, 5 y 8 para Al y Cu en (Al-Cu):ZnO y 1 y 2 (Al-Cu):ZnO en cristal líquido E7 ya que estos eran los límites y la mayoría valores comunes en las predicciones. Por lo tanto, decidimos crear 3 nuevas estructuras que cumplan con las condiciones prescritas.

La Tabla 7 enumera las estructuras compuestas relacionadas. Estas tres nuevas estructuras compuestas propuestas por las predicciones de ML se produjeron experimentalmente utilizando los mismos procedimientos en Sects. "Síntesis de nanopartículas de ZnO co-dopadas" y "Preparaciones de compuestos LC dopados con nanopartículas". Para ello, se sintetizaron nuevas nanopartículas para NP5 ((1% Al–5% Cu):ZnO) y NP6 ((5% Al–8% Cu):ZnO) utilizando procedimientos experimentales idénticos. Luego, se obtuvieron nuevas estructuras compuestas CS13, CS14 y CS15 dopando 1% NP5, 1% NP6 y 2% NP2, respectivamente. Finalmente, se evaluó el rendimiento electroóptico de los cristales líquidos utilizando un sistema de transmitancia electroóptica.

La Tabla 7 también presenta los valores \(V_{th}\) predichos y medidos. Se puede observar que 2 de 3 materiales sugeridos por el aprendizaje automático (CS13 y CS15) tienen un \(V_{th}\) menor que el LC puro (0,78). Además, CS13 tiene el voltaje \(V_{th}\) más bajo entre todos los compuestos fabricados, con un valor \(V_{th}\) de 0,63. Con una concentración de dopaje de NP5 del 1%, la mayor disminución en \(V_{th}\) es del 19%.

Comparación de predicciones con los datos experimentales para gráficos de TV de las estructuras compuestas finales.

La Figura 11 presenta los valores de transmitancia medidos y previstos de CS13, CS14 y CS15. Esta figura demuestra que los valores de transmitancia previstos son muy consistentes con los datos experimentales para las tres estructuras compuestas. Además, se ve que el modelo de predicción desarrollado puede detectar la primera disminución brusca en los valores de transmitancia de las estructuras compuestas con alta precisión.

Producir materiales con las propiedades deseadas es una tarea fundamental en la ciencia de materiales. En este trabajo, nuestro objetivo fue minimizar el \(V_{th}\) de los LC co-dopados con ZnO. El mayor desafío en esta dirección es determinar las relaciones de concentración ideales de los materiales utilizados para formar la estructura compuesta. Utilizamos diferentes algoritmos de aprendizaje automático para determinar las relaciones de concentración ideales de los materiales para el mínimo \(V_{th}\). De esta manera, se sintetizaron cuatro NP que contenían diferentes proporciones de Al y Cu, y se produjeron doce nuevos compuestos dopando el E7 puro con diferentes proporciones de concentración de estas NP. Los datos de transmitancia dependientes del voltaje de las 12 estructuras compuestas se obtuvieron utilizando el sistema de transmitancia electroóptico. Utilizando relaciones de concentración predeterminadas, el \(V_{th}\) de LC puro se redujo en un 9% (CS2). Luego, desarrollamos un modelo de predicción para estimar los valores de transmitancia de estas estructuras compuestas. Al entrenar el modelo de predicción en el conjunto de datos experimental, estimamos los valores de transmitancia de compuestos con diferentes concentraciones que no se produjeron experimentalmente y calculamos el valor \(V_{th}\) de estos compuestos. Después de determinar las relaciones de concentración ideales para los compuestos con el mínimo \(V_{th}\), se produjeron tres nuevas estructuras compuestas (CS13, CS14 y CS15). Entre estas estructuras, el mejor resultado se obtuvo con CS13. El valor \(V_{th}\), que era de 0,78 V para LC pura, se redujo a 0,63 añadiendo 1% de NP5 a la LC. Utilizando las relaciones de concentración determinadas por el algoritmo de aprendizaje automático, el \(V_{th}\) del cristal líquido E7 puro se redujo en un 19 % (CS13).

En este trabajo, hemos mostrado cómo combinar experimentos con algoritmos de predicción basados ​​en aprendizaje automático para determinar materiales específicos con ciertas propiedades deseadas. Este trabajo también demuestra cómo se pueden utilizar datos de materiales cuidadosamente creados para entrenar modelos de aprendizaje automático. El modelo utilizado en este estudio simplemente requiere las relaciones de concentración de los materiales para estimar las propiedades de las estructuras compuestas. La metodología de diseño de materiales aplicada en este trabajo se puede utilizar para cualquier clase de compuestos siempre que haya suficientes datos disponibles para el entrenamiento. Por último, cabe señalar que todas las predicciones de propiedades del modelo de predicción bajo demanda conllevan algunas incertidumbres, que son inevitables en cualquier método de aprendizaje. Sin embargo, hemos desarrollado una metodología de diseño de compuestos prometedora que puede buscar activamente compuestos específicos que se adapten a los requisitos deseados.

Los conjuntos de datos utilizados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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Descargar referencias

Esta investigación fue apoyada financieramente por el Consejo de Investigación Científica y Tecnológica de Turquía (TUBITAK) (Proyecto No: 121M185).

Departamento de Ciencias Fundamentales, Universidad Izmir Bakircay, 35665, Izmir, Turquía

Gülnur Önsal, Onur Uğurlu y Ümit H. Kaynar

Departamento de Ingeniería Industrial, Universidad Izmir Bakircay, 35665, Izmir, Turquía

Deniz Türsel Eliiyi

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IR. realizó el dopaje de NP en la LC, recopiló y analizó los datos electroópticos de las muestras y contribuyó por escrito. OU realizó algoritmos de ML y el análisis numérico de los resultados del algoritmo y contribuyó por escrito. Ü.HK realizó la síntesis de los NP y el análisis de datos SEM, EDX y XRD, y contribuyó por escrito. DTE realizó el diseño del experimento, analizó los resultados generales y contribuyó por escrito. Todos los autores revisaron el manuscrito.

Correspondencia a Gülnur Önsal.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Önsal, G., Uğurlu, O., Kaynar, Ü.H. et al. Minimización del parámetro de voltaje umbral de los cristales líquidos co-dopados con ZnO mediante algoritmos de aprendizaje automático. Representante científico 13, 12802 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-39923-8

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Recibido: 24 de mayo de 2023

Aceptado: 02 de agosto de 2023

Publicado: 07 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39923-8

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